近日，中國(guó)科學(xué)院精密測(cè)量科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新研究院研究員柳曉軍團(tuán)隊(duì)與奧地利維也納工業(yè)大學(xué)研究人員合作，在飛秒強(qiáng)激光與團(tuán)簇分子相互作用研究中，發(fā)現(xiàn)了一種在亞光學(xué)周期時(shí)間尺度內(nèi)發(fā)生的激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（LITE）現(xiàn)象，為利用飛秒強(qiáng)激光控制復(fù)雜分子化合物的超快動(dòng)力學(xué)開(kāi)辟了一條新途徑。

　　光誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移是自然界普遍存在的一種微觀超快物理過(guò)程，對(duì)光催化和光合反應(yīng)等起著至關(guān)重要的作用。通常情況下，電子轉(zhuǎn)移通過(guò)分子吸收單個(gè)光子發(fā)生，主要由分子體系的能量及空間結(jié)構(gòu)來(lái)決定。近年來(lái)，隨著超快強(qiáng)激光與原子分子相互作用研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)可利用少周期飛秒強(qiáng)激光對(duì)簡(jiǎn)單兩原子分子的多光子吸收-解離過(guò)程進(jìn)行調(diào)控，如控制氫分子中的電子局域化行為。相比簡(jiǎn)單兩原子分子，二聚體分子中原子間距大、相互作用弱，組成它的原子單元相對(duì)獨(dú)立。利用飛秒強(qiáng)激光能否驅(qū)動(dòng)二聚體中不同原子單元間的電子遷移并實(shí)現(xiàn)對(duì)該過(guò)程的超快控制是研究領(lǐng)域廣泛關(guān)注的前沿課題。

飛秒強(qiáng)激光驅(qū)動(dòng)電子轉(zhuǎn)移(LITE)與分子解離示意圖

　　研究團(tuán)隊(duì)采用載波包絡(luò)相位（CEP）穩(wěn)定的少周期飛秒激光對(duì)Ar二聚體分子的多光子電離-解離過(guò)程進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)二聚體分子在解離前經(jīng)歷了一個(gè)激光驅(qū)動(dòng)電子在不同原子單元間的超快遷移過(guò)程。實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)，Ar(2,2)解離通道的碎片離子動(dòng)量之和的不對(duì)稱性參數(shù)隨少周期激光載波包絡(luò)相位（CEP）的變化曲線相對(duì)于Ar（1,2）解離通道出現(xiàn)明顯偏移。研究人員結(jié)合經(jīng)典軌道蒙特卡洛方法，通過(guò)分析激光誘導(dǎo)電子的軌道演化，發(fā)現(xiàn)引起二聚體分子電離-解離的準(zhǔn)自由電子均經(jīng)歷了一個(gè)在不同原子單元間的快速（亞光學(xué)周期時(shí)間尺度）遷移過(guò)程。具體而言，強(qiáng)激光誘導(dǎo)二聚體分子中的某個(gè)原子釋放電子，該電子會(huì)在激光電場(chǎng)與原子庫(kù)侖場(chǎng)的聯(lián)合作用下被相鄰的另一個(gè)原子所俘獲，與其束縛電子發(fā)生碰撞能量交換，隨后發(fā)生電離并引起分子解離。Ar(2,2)與Ar（1,2）解離通道對(duì)驅(qū)動(dòng)激光載波包絡(luò)相位的不同依賴行為可歸因于由激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移（LITE）導(dǎo)致的電子延遲電離效應(yīng)。結(jié)合理論分析，研究團(tuán)隊(duì)還預(yù)言激光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移將誘發(fā)二聚體分子內(nèi)部不同形式的電子激發(fā)或電離，結(jié)合光場(chǎng)調(diào)控有望進(jìn)一步對(duì)這些激發(fā)或電離過(guò)程進(jìn)行精確控制。

　　相關(guān)成果發(fā)表在物理學(xué)期刊Physical Review Letters上。精密測(cè)量院博士王艷蘭為論文第一作者，柳曉軍與奧地利維也納工業(yè)大學(xué)教授Kitzler-Zeiler為論文共同通訊作者。該研究工作得到了科學(xué)技術(shù)部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委和中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)的資助和支持。