去年由于新冠肺炎疫情，能源部SLAC國家加速器實驗室的相關(guān)實驗被終止，Shambhu Ghimire的研究小組在此期間找到了一個有趣的研究目標(biāo)——拓?fù)浣^緣體(topological insulators,TIs)，這一量子材料表面?zhèn)鲗?dǎo)電流，但不通過內(nèi)部。

斯坦福脈沖研究所

兩年前，瑞士國家科學(xué)基金會研究員Denitsa Baykusheva在斯坦福脈沖研究所（Stanford PULSE Institute）加入了他的團(tuán)隊，共同參與到尋找在這些材料中產(chǎn)生高次諧波(high harmonic generation,HHG)方法的努力中，只有通過這些方法，才能更好深入地探索它們行為。

研究示意圖

在HHG，穿過材料的激光轉(zhuǎn)換到更高的能量和頻率，稱為諧波，就像壓在吉他弦上產(chǎn)生更高的音符。TiS是自旋電子學(xué)、量子傳感和量子計算等“前途光明”技術(shù)的關(guān)鍵組成部分，如果這可以在TIs中實現(xiàn)，將為科學(xué)家研究這些以及其他量子材料提供一種新的工具。

由于實驗中途被迫停止，Baykusheva和她的同事們轉(zhuǎn)向理論和計算機(jī)模擬，想出了一個在拓?fù)浣^緣體中產(chǎn)生HHG的新方法。結(jié)果表明，沿著激光束方向盤旋的圓偏振光將從他們正在研究的鈦的導(dǎo)電表面和內(nèi)部產(chǎn)生清晰、獨(dú)特的信號——硒化鉍（bismuth selenide），并且還將增強(qiáng)表面的信號。

當(dāng)實驗室重新開放時，Baykusheva迫不及待地開始著手測試該配方。在發(fā)表在《Nano Letters》上的一篇論文中，研究小組展示了他們的成果，這些測試與他們預(yù)想的高度一致——在拓?fù)浔砻娈a(chǎn)生了首個獨(dú)特的特征。

“這種材料看起來與我們之前研究過的其他任何材料都存在著巨大的差異?！盤ULSE的首席研究員Ghimire說，“能夠找到一種新的材料類別，它的光學(xué)響應(yīng)與其他任何材料都非常不同，這真的很令人興奮?！?br/>

在過去的十幾年里，Ghimire與PULSE負(fù)責(zé)人 David Reis共同進(jìn)行了一系列實驗，表明HHG可以通過之前大家普遍認(rèn)為不太可能甚至不可能的方式產(chǎn)生——向晶體、冷凍氬氣或原子級薄半導(dǎo)體材料發(fā)射激光。其中一項研究描述了如何利用HHG產(chǎn)生阿秒激光脈沖，通過向普通玻璃照射激光，可以觀察和控制電子的運(yùn)動。

但是這一方法卻完全不適用量子材料，而且拓?fù)浣^緣體的分裂特性還進(jìn)而提出了新的問題。當(dāng)研究人員將激光照射到拓?fù)浣^緣體上時，表面和內(nèi)部都會產(chǎn)生諧波。他們所面臨的挑戰(zhàn)是如何將它們分開。

激光通常是線性偏振的，這意味著它的波只在一個方向上振蕩（左圖是上下振蕩）。但是它也可以是圓偏振的（右圖中的波像開瓶器一樣圍繞光傳播的方向旋轉(zhuǎn)）。SLAC和斯坦福的一項新研究發(fā)現(xiàn)這種圓偏振光可以用來探索量子材料，這一發(fā)現(xiàn)是前無僅有的。

Ghimire說，自從該小組今年早些時候公布了在TIs中實現(xiàn)HHG的方法以來，中德兩國的另外兩個研究小組已經(jīng)用實踐證明可在拓?fù)浣^緣體中創(chuàng)建HHG。然而這兩個實驗都是通過線偏振光進(jìn)行的，所以當(dāng)時并沒有發(fā)現(xiàn)圓偏振光產(chǎn)生的增強(qiáng)信號。

他進(jìn)一步解釋道，這個信號是拓?fù)浔砻鏍顟B(tài)的一個獨(dú)特特征。因為強(qiáng)激光可以將材料中的電子變成等離子體（一種電化氣體，被稱為“物質(zhì)的第四種形態(tài)”），研究小組必須找到一種方法來改變他們的高功率鈦藍(lán)寶石激光器的波長，使其長度增加10倍，能量從而減少10倍。

HHG取向和偏振分析

除此之外，他們還使用非常短的激光脈沖來最小化對樣品的損傷，這就允許他們以相當(dāng)于（百萬*十億）分之一秒的速度捕捉材料的行為。Ghimire自信地說道：“使用HHG的優(yōu)勢在于它是一個超快探測器。現(xiàn)在我們已經(jīng)確定了這種探測拓?fù)浔砻鏍顟B(tài)的新方法，我們可以用它來研究其他有趣的材料，包括由強(qiáng)激光或化學(xué)手段誘導(dǎo)的拓?fù)錉顟B(tài)?！?br/>

來源：All-Optical Probe of Three-Dimensional Topological Insulators based on High-Harmonic Generation by Circularly Polarized Laser Fields，Nano Letters，http://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02145