表面發(fā)射 (SE) 半導(dǎo)體激光器以多種方式改變了我們的日常生活，例如通信和傳感。將SE半導(dǎo)體激光器的工作波長擴(kuò)展到更短的紫外（UV）波長范圍，進(jìn)一步拓寬了在消毒、醫(yī)療診斷、光療等方面的應(yīng)用。盡管如此，在紫外范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn) SE 激光器仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。盡管最近在氮化鋁鎵 (AlGaN) 的紫外 SE 激光器方面取得了突破，但電注入 AlGaN 納米線紫外激光器是基于隨機(jī)光腔，而 AlGaN 紫外垂直腔 SE 激光器 (VCSEL) 都是通過光泵浦并且都是具有數(shù)百 kW/cm 2至 MW/cm 2范圍內(nèi)的大激光閾值功率密度. 在此，我們報(bào)告了基于 GaN 的外延納米線光子晶體在紫外光譜范圍內(nèi)的超低閾值 SE 激射。測量了 367 nm 的激光，閾值僅為 7 kW/cm 2（~ 49 μJ/cm 2）左右，與之前報(bào)道的類似激光波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 相比，減少了 100 倍。這也是納米線光子晶體SE激光器在紫外波段的首次成果。進(jìn)一步考慮到已經(jīng)在 III 族氮化物納米線中建立的出色的電摻雜，這項(xiàng)工作為開發(fā)長期尋求的半導(dǎo)體 UV SE 激光器提供了一條可行的途徑。

　　介紹

　　SE 半導(dǎo)體激光器對于光子學(xué)、信息和通信技術(shù)以及生物醫(yī)學(xué)科學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域都很重要1 , 2 , 3 , 4 , 5 , 6。與邊發(fā)射激光器相比，SE激光器具有光束發(fā)散小、圓形遠(yuǎn)場模式、調(diào)制速度快、二維集成能力等諸多優(yōu)勢5 , 7。經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，基于砷化鎵 (GaAs) 的近紅外 (IR) SE 激光器已成為一個(gè)價(jià)值數(shù)十億美元的產(chǎn)業(yè)，對數(shù)據(jù)通信和 3D 傳感（例如人臉識別和飛行時(shí)間成像）產(chǎn)生了影響8，9、10、11、12。_ _ _ _ _ _ 遺憾的是，在較短的可見光和紫外光譜范圍內(nèi)，SE 激光器在近紅外區(qū)域的成功并不明顯。例如，盡管近年來基于 GaN 的藍(lán)色和綠色 SE 激光器取得了令人鼓舞的進(jìn)展，但它們尚未達(dá)到與其在近紅外 4 、 10 、 13 、 14 、 15中的對應(yīng)物相同的成熟水平, 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23. 在紫外線范圍內(nèi)，情況更加滯后?，F(xiàn)有技術(shù)均不能滿足實(shí)際應(yīng)用需求。UV SE 激光開發(fā)的突破對于與我們?nèi)粘Ｉ钕嚓P(guān)的各種應(yīng)用至關(guān)重要，包括消毒、醫(yī)療診斷、光療、固化和高分辨率 3D 打印24、25。

　　目前，雖然在開發(fā) UV SE 激光器與有機(jī)半導(dǎo)體和氧化鋅 (ZnO) 等其他材料系統(tǒng)以及其他光子技術(shù)（例如將非線性光學(xué)耦合到近紅外 GaAs 基 VCSEL，例如，參考文獻(xiàn)。26、27、28、29、30、31。_ _ _ _ _ _ _ _ _ _ 由于直接、超寬和可調(diào)諧帶隙能量、化學(xué)穩(wěn)定、機(jī)械強(qiáng)度高、高度緊湊等諸多優(yōu)點(diǎn)，AlGaN 在 UV SE 激光器開發(fā)方面受到了廣泛關(guān)注。盡管如此，迄今為止展示的電注入AlGaN 納米線UV SE 激光器都是基于隨機(jī)光腔32、33, 34 , 35 , 而 AlGaN UV VCSEL 都是通過光泵浦并且都具有大的激光閾值功率密度8 , 11 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42 , 43 , 44 , 45。例如，亞 280 nm 激光的閾值功率密度為 1.2 MW/cm 2 39，即使對于較長波長（例如，接近 400 nm）的激光，閾值功率密度也在 200–400 kW 左右的范圍內(nèi)/厘米2 11 , 40. 在此，我們展示了使用基于 GaN 的外延納米線光子晶體 (epi-NPC) 結(jié)構(gòu)在紫外光譜范圍內(nèi)的超低閾值 SE 激光，這不僅可以克服具有自組織納米線的隨機(jī)光腔的缺點(diǎn)，而且可以大大減輕傳統(tǒng) AlGaN 紫外 VCSEL 面臨的挑戰(zhàn)。本研究中所示的 UV SE 激光發(fā)射波長為 367 nm，閾值僅為 7 kW/cm 2，與傳統(tǒng)的 AlGaN UV VCSEL 相比降低了 100 倍。使用基于光子晶體的 SE 激光器還可以潛在地在大面積上提供均勻的單模和其他好處，例如按需光束12。

　　器件概念的示意圖如圖 1a所示，它利用排列成方格的 GaN epi-NPC 形成光學(xué)腔，以實(shí)現(xiàn) SE 激光。方格的使用有利于單模激光以及實(shí)現(xiàn)各種功能，例如，參考文獻(xiàn)。12、46。_ _ 圖1a的插圖中還顯示了面內(nèi)光束傳播和向法線方向衍射形成 SE 激光的圖示 。圖 1b顯示了此類 NPC 的俯視圖，標(biāo)有兩個(gè)特定方向 Γ-X 和 Γ-M。對于 GaN，帶邊發(fā)光約為 364 nm 47. 因此，我們設(shè)計(jì)了一個(gè) NPC 結(jié)構(gòu)，可以形成一個(gè)空腔來支持圍繞該波長的激光發(fā)射。圖 1c顯示了二維 (2D) 橫向磁 (TM) 光子帶結(jié)構(gòu)，使用 COMSOL Multiphysics 中的二維空間和波動(dòng)光學(xué)包，具有 200 nm 的晶格常數(shù)（ a ，中心到中心距離）和納米線直徑( d NW ) 為 173 nm。虛線表示降低的頻率 ( a/λ )。通常，在光子帶邊緣，光群速度變?yōu)榱?，即dω/dk ?→ 0，從而可以形成駐波，并且可以使用這種慢光來實(shí)現(xiàn)激光發(fā)射，這是由于光子之間的相互作用時(shí)間顯著增強(qiáng)輻射場和增益介質(zhì)19, 21 , 22。從圖 1c可以看出，降低的頻率與 Γ 點(diǎn)處的帶邊緣對齊，a/λ ?~ 0.545，表明此時(shí)形成了駐波和可能的激射（如果增益大于損耗）， λ ~ 367 ?nm。此外，在Γ點(diǎn)，光束也可以垂直于光子晶面衍射，形成SE激射12、46、48、49、50。圖 1d進(jìn)一步顯示了模式配置文件 (| E | 2) 設(shè)計(jì)的 NPC 結(jié)構(gòu)，使用三維 (3D) 時(shí)域有限差分 (FDTD) 方法進(jìn)行模擬?？梢钥闯觯?NPC 中觀察到強(qiáng)模式強(qiáng)度。在 FDTD 模擬中，具有與上述相同設(shè)計(jì)參數(shù)的納米線在 GaN 襯底上排列成方格。中心波長為 367 nm 的 TM 偶極子源位于納米線陣列的中心。模擬的橫向尺寸為 6 μm × 6 μm，并使用完美匹配層 (PML) 邊界條件。

　　在實(shí)驗(yàn)上，NPC 結(jié)構(gòu)是使用分子束外延 (MBE) 在圖案化的 GaN-on-sapphire 襯底上形成的。為了形成圖案，首先使用電子束蒸發(fā)器沉積 10 nm Ti，然后進(jìn)行電子束光刻 (EBL) 和反應(yīng)離子蝕刻 (RIE)，以創(chuàng)建排列成正方形的不同直徑 (a = 200 nm) 的納米?孔格子。為了組建 NPC，它遵循了兩個(gè)步驟。鈦圖案襯底首先在 MBE 生長室中以 400 °C 的溫度進(jìn)行氮化，以防止在高溫下出現(xiàn)裂紋和降解。隨后是 GaN 納米線的生長。生長條件包括 865 °C 的襯底溫度 ( T sub )、0.9 sccm 的氮?dú)饬魉俸?2.5 × 10 -7的 Ga 通量 托爾。詳細(xì)的生長條件分析可以在別處找到51。

　　生長的 NPC 的尺寸為 75 μm × 75 μm，邊緣平行于尺寸為 1 cm × 1 cm 的晶片邊緣。該陣列的光學(xué)圖像如圖S1a所示。NPC 的掃描電子顯微鏡 (SEM) 圖像如圖 2a所示。SEM 圖像是使用場發(fā)射 (FE) SEM 以 45° 的傾斜角拍攝的?？梢钥闯黾{米線是高度均勻的。詳細(xì)檢查進(jìn)一步證實(shí)納米線在大范圍內(nèi)具有相似的均勻性。大尺寸 SEM 圖像如圖S1 b-d 所示。使用 SEM 圖像進(jìn)一步對納米線直徑進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，給出平均d NW173.2 nm 和 4.4 nm 的標(biāo)準(zhǔn)偏差（此誤差條可能在很大程度上受到 EBL 過程的限制）。因此，通過實(shí)驗(yàn)獲得接近設(shè)計(jì)（相對于納米線直徑）的大面積 NPC。

　　圖 2b顯示了從 NPC 結(jié)構(gòu)（表示為“激光陣列”）頂面收集的室溫 (RT) 光致發(fā)光 (PL) 光譜，由 213 nm 脈沖激光（脈沖寬度：7 ns；重復(fù)率）激發(fā): 200 Hz) 在 63.5 kW/cm 2的峰值功率密度下。激光通過聚焦透鏡（光斑尺寸：~ 9 × 10 –4 cm 2 ）聚焦到樣品表面，同時(shí)使用聚焦透鏡（NA ~ 0.31）從樣品表面收集發(fā)射光，這是進(jìn)一步耦合到光纖和紫外光譜儀（QE Pro，光譜分辨率~0.3 nm）。圖 2 b 中還顯示了a ?= 600 nm 和d NW陣列的 PL 光譜?= 325 nm（表示為“非激光陣列”）在相同條件下測量。非激光陣列的 SEM 圖像如圖S2a所示。還計(jì)算了非激光陣列的光子帶結(jié)構(gòu)，如圖S2 b 所示。發(fā)現(xiàn)降低的頻率a / λ ( λ ?= 367 nm) 與任何帶邊緣模式無關(guān)，表明不存在光放大。這與圖2所示的一致 b：雖然從具有窄線寬的激光陣列測量到強(qiáng) PL 發(fā)射，但來自非激光陣列的 PL 發(fā)射要弱得多（大約減少了 10 倍），線寬保持寬（全寬的一半） -最大值為 ~ 15 nm）。此外，非激光陣列的PL峰位置在364 nm附近，與GaN的帶邊發(fā)射一致；而對于激光陣列，由于光學(xué)腔，PL 峰移動(dòng)到更長的波長。

　　詳細(xì)的測量進(jìn)一步證實(shí)了超低閾值 SE 激光的實(shí)現(xiàn)。圖 3a所示為不同激發(fā)密度下的發(fā)光光譜?？梢钥闯觯S著激發(fā)密度的增加，光譜變窄，伴隨著光強(qiáng)度的快速增加。圖3b中的 L–L（熄滅與光照）曲線更清楚地顯示了這種趨勢 ，明確的閾值約為 7 kW/cm 2。通過以對數(shù)刻度檢查 L-L 曲線進(jìn)一步確認(rèn)激光。如圖 3所示c，觀察到清晰的 S 形，對應(yīng)于自發(fā)輻射（線性）、放大自發(fā)輻射（超線性）和激射（線性），是激射 32 、 33 、 34的確鑿證據(jù)。

　　進(jìn)一步注意到，在這項(xiàng)研究中，與從頂部收集的激光強(qiáng)度相比，從側(cè)面收集的激光強(qiáng)度僅為 ~ 1/30，表明表面主導(dǎo)光發(fā)射。詳細(xì)討論可以在補(bǔ)充中找到。信息。文本S3。在這項(xiàng)研究中，我們還測量了 GaN-on-sapphire 模板和帶有 Ti 掩模的 GaN-on-sapphire 的 PL 光譜。結(jié)果在補(bǔ)充中描述。信息。文字S4. 簡而言之，僅從具有 Ti 掩模的藍(lán)寶石上 GaN 測量到弱 PL，這表明從非激光陣列和激光陣列測量的光發(fā)射來自頂部生長的 GaN 納米線。這也證實(shí)了激射是由于NPC發(fā)出的光。還注意到，由于激光陣列和非激光陣列具有相同的高度，因此排除了激光是由于法布里-珀羅（FP）腔的形成。

　　如圖3c中的虛線所示，通過使用自發(fā)發(fā)射與激光發(fā)射的強(qiáng)度比進(jìn)一步估計(jì) 自發(fā)發(fā)射耦合因子β?？梢缘贸龃蠹s 0.08 的β因子。由于光子晶體腔8、11、14、23中的有效光子耦合，該β因子與之前報(bào)道的光子晶體 SE 激光器相當(dāng)，并且與傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 中報(bào)道的值相比更大。圖 3d 顯示作為激發(fā)功率函數(shù)的線寬和峰值波長?？梢钥吹介撝蹈浇木€寬明顯減少。相對較寬的線寬可能與多種激光模式有關(guān)。此外，還可以看出，在閾值之后，峰值波長幾乎沒有變化，表明激光波長幾乎穩(wěn)定。

　　最后研究了Γ點(diǎn)的面內(nèi)極化。在這方面，光發(fā)射是從器件頂部收集的，偏振器插入光收集路徑中，而泵浦端類似于前面描述的結(jié)果，如圖 1 和 2 所示。 2和3。收集端示意性地如圖 4a所示：在光收集路徑中放置Glan-Taylor偏振器，并且還標(biāo)記了面內(nèi)角φ 。此處，φ ?= 0° 表示電場沿偏振器的透射軸。從圖 4b可以看出，φ處的光強(qiáng)= 0° 與φ = 90°?處的光強(qiáng)度相比大約強(qiáng) 10 倍?，表明發(fā)射光在 Γ 點(diǎn)處在平面內(nèi)高度偏振。圖 4c進(jìn)一步顯示了不同角度φ下的光強(qiáng)度。如果定義極化比（極化度）ρ ?= ( I max ?? I min )/( I max ?+? I min )，則獲得大約 0.8 的ρ值，表明面內(nèi)極化程度很高。先前已從基于 InGaN 的光子晶體 SE 激光器14、19、21、23。 _ _ 本研究中的面內(nèi)偏振行為可能與多種激光模式有關(guān)，詳細(xì)機(jī)制正在研究中。

　　圖 5顯示了本研究中實(shí)現(xiàn)的激光閾值與先前報(bào)道的不同波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 的激光閾值的比較圖?？梢钥闯?，對于傳統(tǒng)的AlGaN UV VCSEL，激射閾值在幾百kW/cm 2到MW/cm 2范圍內(nèi)，并且激射閾值隨著激射波長的變短而增加，如虛線所示. 對于波長類似于本研究中波長的激光，閾值約為 0.7–1 MW/cm 2。相比之下，本研究中的激光閾值僅為 7 kW/cm 2左右。

　　對于傳統(tǒng)的AlGaN UV VCSEL，主要挑戰(zhàn)在于難以獲得高質(zhì)量的分布式布拉格反射鏡（DBR）反射鏡（主要是由于晶格失配大而受到材料質(zhì)量的限制），難以獲得低電阻率AlGaN，因?yàn)椴涣嫉碾姄诫s（主要是 p 型），以及器件制造過程的復(fù)雜性，例如參考文獻(xiàn)。8、11。_ _ 使用外延納米線光子晶體可以大大緩解這些挑戰(zhàn)。例如，由于對大表面積的有效應(yīng)變松弛，自下而上的納米線已被證明能夠提高材料質(zhì)量，例如參考文獻(xiàn)。47 , 52 , 53. 此外，利用光子晶體的帶邊模式進(jìn)行激光發(fā)射可以避免在腔體形成中出現(xiàn)問題的 DBR 反射鏡。與傳統(tǒng)的 AlGaN UV VCSEL 相比，這在很大程度上有助于在本研究中實(shí)現(xiàn)超低閾值 UV SE 激光。

　　在本研究中實(shí)現(xiàn)超低閾值 UV SE 激光的另一個(gè)重要原因是通過實(shí)驗(yàn)形成大規(guī)模高質(zhì)量的 NPC。為了擁有這樣的NPC，與設(shè)計(jì)的緊密匹配是至關(guān)重要的。我們之前已經(jīng)使用低溫選擇性區(qū)域外延 (LT-SAE) 51建立了橫向生長速率與生長條件和圖案設(shè)計(jì)的相關(guān)性；在這項(xiàng)研究中，進(jìn)一步進(jìn)行了廣泛的 MBE 生長和襯底圖案化，部分原因是 EBL 過程中的誤差條。此外，LT-SAE 顯著改善的選擇性區(qū)域外延可能是促成大規(guī)模高質(zhì)量 NPC 51的另一個(gè)因素。

　　總之，在這項(xiàng)工作中，我們展示了使用 GaN epi-NPC 在紫外光譜范圍內(nèi)產(chǎn)生超低閾值的 SE 激光。激光波長為 367 nm，閾值僅為 7 kW/cm 2（或 ~ 49 μJ/cm 2），與之前報(bào)道的類似激光波長的傳統(tǒng) AlGaN UV VCSEL 相比低兩個(gè)數(shù)量級。與近紫外光譜范圍內(nèi)的傳統(tǒng) AlGaN VCSEL 相比，該激光閾值也低了一個(gè)數(shù)量級以上。進(jìn)一步考慮到已經(jīng)在 III 族氮化物納米線中建立的出色電摻雜54、55、56和完全外延工藝，這項(xiàng)研究為在紫外范圍內(nèi)開發(fā)具有可控光束特性的電注入 SE 半導(dǎo)體激光器提供了一條可行的途徑，這與之前展示的具有半導(dǎo)體納米線的電注入紫外隨機(jī)激光器以及與其他現(xiàn)有半導(dǎo)體設(shè)備平臺的集成能力，以增加功能。