基于自旋選擇性的光學躍遷過程，自旋極化激光可以將電子自旋角動量直接轉化為相干光子的圓偏振態(tài)，在3D顯示、量子技術等新興領域具有重要作用。目前，已報道的自旋極化激光依賴于鐵磁電極自旋注入或偏振光學元件去實現(xiàn)，限制了這種新型激光器件的小型化和功能集成。研究表明，低維手性有機無機復合鈣鈦礦結合了有機分子的化學多樣性和無機材料重原子效應帶來的大的自旋-軌道耦合，表現(xiàn)出優(yōu)異的加工性能、顯著的自旋能態(tài)裂分、長的自旋弛豫壽命、有效的光學增益等優(yōu)勢，有望構筑借助自身手性結構構建自旋極化的激發(fā)態(tài)，為實現(xiàn)不依賴外部自旋注入的自旋極化激光提供了新機遇。?

中國科學院化學研究所光化學院重點實驗室趙永生課題組致力于有機與有機無機復合激光材料方面的研究，在高性能有機激光材料、激子極化激元玻色愛因斯坦凝聚、有機微納激光集成器件等方面開展了系統(tǒng)性的研究工作。

近日，趙永生課題組與張闖課題組，提出了激子手性傳遞的策略，在設計的手性一維（1D）鈣鈦礦錨定三維（3D）鈣鈦礦的體系中，實現(xiàn)了室溫下的自驅動的自旋極化相干光發(fā)射。該研究設計了手性1D鈣鈦礦錨定非手性3D鈣鈦礦（3D@1D）的復合鈣鈦礦結構。其中，1D鈣鈦礦具有優(yōu)異的手性，而非手性3D鈣鈦礦可以實現(xiàn)光學增益。在3D@1D鈣鈦礦，非手性3D鈣鈦礦納米晶體均勻地分散在手性1D鈣鈦礦的基質中，并通過手性1D鈣鈦礦高度結晶的界面連接。該界面能夠通過超快的能量轉移將激子手性從手性1D鈣鈦礦高效轉移到非手性3D鈣鈦礦，從而不依賴外部的自旋注入，即可在非手性3D的鈣鈦礦中產(chǎn)生不平衡的粒子數(shù)布居。研究通過構建粒子數(shù)反轉實現(xiàn)了自旋極化的相干光發(fā)射，其具有比在非手性3D鈣鈦礦中通過自旋注入產(chǎn)生的自旋極化相干光高約4倍的不對稱度。具有不同鹵化物組成的3D@1D鈣鈦礦結構的結構多樣性，不僅可以調(diào)節(jié)自旋極化的相干光的波長范圍（510-610 nm），而且可以通過調(diào)節(jié)輻射復合和自旋弛豫之間的競爭，從而將發(fā)光不對稱度提高至6.2%。?

相關研究成果發(fā)表在《先進材料》（Advanced Materials）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部和中國科學院的支持。

論文鏈接

激子手性傳遞在1D鈣鈦礦錨定3D鈣鈦礦結構中實現(xiàn)自驅動自旋極化激光?