日前,太原理工大學(xué)光電工程學(xué)院納米光電子器件崔艷霞教授、李國輝副教授團隊和隆德大學(xué)Kaibo Zheng教授&Tonu Pullerits院士合作在二維鈣鈦礦激光領(lǐng)域取得重要研究進展,研究以“Localized bound multiexcitons in engineered quasi-2D Perovskites grains at room temperature for efficient lasers”為題發(fā)表在國際頂級學(xué)術(shù)期刊《Advanced Materials》(影響因子32.086)。該論文的第一署名單位為太原理工大學(xué),李國輝為論文第一作者,崔艷霞、Kaibo Zheng、Tonu Pullerits為論文共同通訊作者。
鈣鈦礦由于具有高光學(xué)增益、平衡的載流子遷移率以及可溶液加工等特性,成為一種具有前景光明的激光增益半導(dǎo)體材料。目前,基于鈣鈦礦材料已成功研制出具有高相干性和可調(diào)諧的薄膜、納米晶和極化激元等多種類型激光。然而,三維(3D)鈣鈦礦中占主導(dǎo)的自由電子和空穴的雙分子復(fù)合發(fā)光過程在低載流子濃度下效率較低,并且受陷阱輔助非輻射復(fù)合的高度調(diào)制,使得布居反轉(zhuǎn)所需的載流子濃度大大提高,從而限制鈣鈦礦激光器的能量效率。圖2.準二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1中束縛多極子的形成機制及材料特性圖3.準二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子光譜學(xué)特性圖4.準二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1薄膜中的多激子受激輻射光譜及輸入輸出特性降低激發(fā)閾值并最小化焦耳熱對于鈣鈦礦激光二極管的實現(xiàn)至關(guān)重要。盡管束縛激子有望用于低閾值激光,但在基于準二維鈣鈦礦的器件中,如何在室溫下為激光應(yīng)用生成束縛激子仍不清楚。鑒于此,研究團隊提出開展室溫下準二維鈣鈦礦晶粒的精密設(shè)計從而局域束縛多激子用于高效激光,并在實驗通過反溶劑法制備精確設(shè)計的準二維鈣鈦礦PEA2(CH3NH3)n-1PbnBr3n+1微觀晶粒,成功地展示了在0.97μJ cm-2的極低泵浦能量密度下的室溫多激子輻射復(fù)合,這只是經(jīng)典二維材料2D CdSe納米片所需的四分之一。此外,準二維鈣鈦礦晶粒中定義明確的平移動量可以限制不利于輻射復(fù)合的俄歇復(fù)合。此外,準二維鈣鈦礦晶粒有利于增加激子和雙激子的結(jié)合能以及相關(guān)的輻射復(fù)合。因此,制備的<n = 8>相準二維鈣鈦礦薄膜使室溫受激發(fā)射的閾值低至13.7μJ cm-2,相對于具有較大晶粒的無定形態(tài)對應(yīng)物降低了58.6%。這項工作的發(fā)現(xiàn)有望促進可溶液加工的鈣鈦礦多激子激光二極管的開發(fā)。