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摘要：Marangoni效應(yīng)驅(qū)動通過化學(xué)釋放產(chǎn)生表面張力梯度，實現(xiàn)動態(tài)和無束縛的運動，因此在昆蟲級自行機(jī)器人的發(fā)展中具有很大的潛力。然而，由于化學(xué)“燃料”的釋放和擴(kuò)散通常是不可控的，Marangoni效應(yīng)驅(qū)動是不穩(wěn)定的，從而限制了機(jī)器人的應(yīng)用。在此研究中，報道了基于石墨烯和聚二甲基硅氧烷光熱復(fù)合材料的超疏水游泳機(jī)器人的激光制造，以開發(fā)可控Marangoni效應(yīng)驅(qū)動。通過將嵌入微流控通道（T型結(jié)和特斯拉閥）和光熱腔（基于石墨烯&PDMS的光熱復(fù)合物空氣室）相結(jié)合，提出了一種可以控制化學(xué)“燃料”釋放的光觸發(fā)開關(guān)。此外，通過激光加工在游泳機(jī)器人表面制備了超疏水表面，減小了水阻力，提高了推進(jìn)力。通過對釋放通道中的酒精/空氣段進(jìn)行編程，實現(xiàn)了按需驅(qū)動和游動路線規(guī)劃，實現(xiàn)了按需驅(qū)動和游動路線規(guī)劃。作為概念驗證，配備微型數(shù)碼相機(jī)的Marangoni游泳機(jī)器人在實際環(huán)境中使用。因此，本研究有望推動化學(xué)Marangoni效應(yīng)在游泳機(jī)器人中的實際應(yīng)用。

1介紹

昆蟲微型機(jī)器人具有高效自由移動、可控操作性高和無線通信等特性，在軍事偵察、環(huán)境監(jiān)測、遙感以及生物醫(yī)學(xué)工程等前沿應(yīng)用中受到研究人員廣泛關(guān)注。受自然界具有復(fù)雜運動系統(tǒng)的昆蟲啟發(fā)，基于各種設(shè)計原理和驅(qū)動機(jī)制，成功研制出了體積小巧、自由無栓運動的軟體和類昆蟲形態(tài)的新概念軟體機(jī)器人。例如，隱翅蟲通過在其尾部釋放化學(xué)物質(zhì)在水面上推進(jìn)，由此形成的表面張力梯度可以產(chǎn)生快速逃離的推進(jìn)力，受到隱翅蟲的Marangoni推進(jìn)力的啟發(fā)，自主游泳機(jī)器人已經(jīng)成功開發(fā)。與傳統(tǒng)的機(jī)械驅(qū)動策略不同，在空氣-水界面的Marangoni效應(yīng)驅(qū)動不需要特殊的功能材料或微納米結(jié)構(gòu);可以使得機(jī)器人能量的直接轉(zhuǎn)化和自由無栓運動，顯示出在昆蟲尺度上開發(fā)Marangoni效應(yīng)驅(qū)動機(jī)器人的巨大潛力。

Marangoni效應(yīng)驅(qū)動的本質(zhì)在于產(chǎn)生表面張力梯度。表面張力大的液體比表面張力小的液體對周圍液體的拉力更大。這樣，液體表面的漂浮物就可以被拉向表面張力大的方向?；谶@一基本原理，已經(jīng)成功地提出了機(jī)器人驅(qū)動漂浮裝置的物理和化學(xué)策略。對于物理的Marangoni效應(yīng)，利用環(huán)境能量，如熱和光來改變局部溫度，從而產(chǎn)生表面張力梯度。例如，我們之前報道了由漂浮設(shè)備上的光熱材料組成的光驅(qū)動Marangoni驅(qū)動器。光照射增加引起的局部溫升可以打破表面張力的平衡，并實現(xiàn)可控的驅(qū)動，如遷移和旋轉(zhuǎn)。作為一種替代方案，化學(xué)Marangoni效應(yīng)使漂浮機(jī)器人的動態(tài)推進(jìn)成為可能。化學(xué)“燃料”，如酒精和樟腦酸，被加載在機(jī)器人上并逐漸釋放，以產(chǎn)生快速驅(qū)動的表面張力梯度，類似于隱翅蟲的快速移動。例如，Li等人成功地開發(fā)了基于對齊中空纖維的化學(xué)Marangoni效應(yīng)，從而實現(xiàn)了一種可以達(dá)到22 rad s?1速度的自行游泳機(jī)器人。Shi等人通過將刺激響應(yīng)材料與化學(xué)Marangoni效應(yīng)相結(jié)合，成功地演示了智能船在水面上的光響應(yīng)ON–OFF–ON運動。與采用光功能轉(zhuǎn)換的光熱Marangoni效應(yīng)相比，化學(xué)Marangoni推進(jìn)具有更快的響應(yīng)速度和更大的驅(qū)動力，這在設(shè)計自由無栓軟機(jī)器人方面具有很大的前景。然而，由于復(fù)雜的Marangoni流動模式，化學(xué)Marangoni推進(jìn)具有隨機(jī)運動性。這可能導(dǎo)致不穩(wěn)定和不可控的二維湍流在液體表面擴(kuò)散。目前，基于化學(xué)Marangoni效應(yīng)驅(qū)動的遠(yuǎn)程可控移動機(jī)器人的開發(fā)仍然是一個巨大挑戰(zhàn)，嚴(yán)重限制了其在機(jī)器人技術(shù)中的應(yīng)用開發(fā)。

本研究中，我們報道了仿生超疏水游泳機(jī)器人配備微流控通道（T型結(jié)和特斯拉閥）和光熱腔（基于石墨烯&PDMS的光熱復(fù)合物空氣室）可控Marangoni效應(yīng)驅(qū)動。采用直接激光書寫技術(shù)(DLW)在石墨烯和聚二甲基硅氧烷(PDMS)復(fù)合材料上刻寫了微流控通道和相互連接的空氣室。形成的微流體通道與光熱腔相結(jié)合，通過光觸發(fā)開關(guān)，控制化學(xué)“燃料”的可控釋放。因此，通過化學(xué)Marangoni效應(yīng)允許光驅(qū)動和可控操作的仿生超疏水游泳機(jī)器人被開發(fā)出來。通過激光處理制備超疏水表面，顯著降低了水阻，進(jìn)一步提高了推進(jìn)效率。通過控制多個釋放通道中的微流體/空氣片段，實現(xiàn)了按需驅(qū)動和可編程的游動路線。作為概念驗證演示，游泳機(jī)器人配備了一個微型數(shù)碼相機(jī)，在可控的Marangoni推進(jìn)過程中捕捉到實際的湖泊環(huán)境。因此，這項研究可以為化學(xué)Marangoni機(jī)器人的實際應(yīng)用開辟一條道路。

2結(jié)果與討論

為了提高化學(xué)Marangoni效應(yīng)驅(qū)動的可控性，設(shè)計并制造了微流體通道和空氣注入室來編程釋放。圖1a顯示了甲蟲形Marangoni游泳機(jī)器人的裝置結(jié)構(gòu)。采用由PDMS和機(jī)械剝離石墨烯(石墨烯和PDMS)組成的光熱聚合物復(fù)合材料制備游泳機(jī)器人。采用DLW和軟光刻相結(jié)合的工藝制備了由酒精室、氣室和連通通道組成的嵌入式微流控通道。盡管幾何形狀對游泳行為的影響相對較小，但在這項工作中，我們制造了一個類似昆蟲的游泳機(jī)器人。這種仿生設(shè)計可以促進(jìn)隱藏在野外的實際應(yīng)用。圖1b,c顯示了微通道的截面結(jié)構(gòu)，它由激光處理制成的底部超疏水層、空氣室和微流體通道以及透明的聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)蓋組成。局部溫度的升高會使空氣膨脹，從而觸發(fā)醇段的釋放(圖1c)，從而推動機(jī)器人。圖1d顯示了甲蟲形狀的Marangoni游泳機(jī)器人的照片，長度和寬度分別為≈5.24和3.23 cm。制備了T型結(jié)微流體通道，用于酒精和空氣段的可控生成。如圖1e所示，可以根據(jù)光照射量調(diào)節(jié)風(fēng)量來控制醇段長度，可以很好地控制醇段長度。此外，為了防止流體回流，在出口通道處制作了一個特斯拉閥(圖1f)。因此，醇段只能向出口遷移。光照下，乙醇段在2 s內(nèi)偏移約4.8 mm。當(dāng)燈光照明被移除時，酒精段沒有立即移動回原來的位置。特斯拉閥雖然不是標(biāo)準(zhǔn)的單向閥，但它能有效地促進(jìn)前流，抑制回流(圖S1)。

圖1：a) 隱翅蟲仿生游泳機(jī)器人結(jié)構(gòu)示意圖，主要由微流體通道、空氣/酒精室和排出口組成。b)游泳機(jī)器人的截面結(jié)構(gòu);c)光熱開關(guān)的工作機(jī)理。在光線照射下，光熱石墨烯和PDMS復(fù)合材料可以加熱空氣室并誘導(dǎo)空氣膨脹，從而觸發(fā)酒精的釋放。d)游泳機(jī)器人的照片。e)一個典型的T型結(jié)微流體通道，顯示空氣/酒精段的生成。f)顯示光照射下空氣/酒精段單向輸送的特斯拉閥。

為了更好地理解Marangoni效應(yīng)驅(qū)動的動態(tài)過程，我們制作了一個單通道游泳機(jī)器人，并分析了其酒精釋放后的驅(qū)動過程(圖2a)。根據(jù)傳統(tǒng)的Marangoni效應(yīng)驅(qū)動理論，Marangoni效應(yīng)驅(qū)動力是由表面張力梯度產(chǎn)生的。在酒精釋放后，凈力主導(dǎo)機(jī)器人的驅(qū)動。我們進(jìn)一步分析位移對時間的相互關(guān)系，如圖2b所示。它每秒移動約18厘米(視頻S1)。移動距離與裝載燃料量的關(guān)系如圖S2所示。當(dāng)燃料耗盡時，我們必須補充燃料?；蛘?，游泳機(jī)器人也可以通過光熱Marangoni效應(yīng)來驅(qū)動(圖S3)。此外，在有限的環(huán)境中，前期酒精的釋放可能會增加燃料濃度，從而對游泳行為產(chǎn)生輕微影響。因此，我們測量了一系列不同體積比的酒精-水混合物在PDMS表面的CA(圖2c)。隨著酒精濃度的增加，CA從純水的88°逐漸降低到純酒精的23°。此外，我們還演示了混合物在水面上的擴(kuò)散(圖S4)。隨著酒精濃度的增加，漂浮距離增大。當(dāng)使用酒精-水混合物作為燃料時，機(jī)器人的平均速度隨著酒精濃度的增加而增加。因此，對機(jī)器人驅(qū)動力的增加導(dǎo)致了更高的平均速度。特別是推進(jìn)過程中的平均合力在0.5 s內(nèi)從0 N(水為燃料)增加到1.1184 mN(純酒精為燃料)，如圖2c(紅線)所示。結(jié)果表明，隨著出口周圍酒精濃度的降低，推進(jìn)力逐漸減小。在一個典型的過程中，當(dāng)酒精被釋放時，形成一個局部的表面張力梯度，這推動了機(jī)器人。然而，酒精在水中的擴(kuò)散是一個自發(fā)的過程。當(dāng)機(jī)器人向前游動時，在連續(xù)的酒精釋放和同時的酒精擴(kuò)散之間發(fā)生了競爭效應(yīng)。因此，推進(jìn)力是連續(xù)變化的，這進(jìn)一步依賴于機(jī)器人的瞬時速度。我們使用攝像機(jī)研究了酒精隨時間釋放的瞬時速度(圖2d)。由于Marangoni效應(yīng)驅(qū)動，速度先是增加，然后下降。瞬時速度呈脈沖式增加，而不是逐漸變化。據(jù)我們所知，這種現(xiàn)象還沒有報道過。理論上，當(dāng)驅(qū)動力與阻力相等時，游泳機(jī)器人可以達(dá)到最大速度。但是，僅考慮Marangoni推進(jìn)力(F′)和粘性阻力(F′)，理論值小于我們的實驗結(jié)果。在傳統(tǒng)的Marangoni效應(yīng)驅(qū)動理論中，強(qiáng)表面活性材料通常具有較高的驅(qū)動能力，從而產(chǎn)生較高的加速度和速度。然而，根據(jù)報道的結(jié)果，使用強(qiáng)表面活性材料作為燃料(硅油，表面張力≈20 dyn cm?1)的游泳機(jī)器人表現(xiàn)出較低的驅(qū)動性能，因為硅油不溶于水。在這方面，化學(xué)勢能梯度誘導(dǎo)的溶解和可溶性動力材料的擴(kuò)散可以被認(rèn)為是進(jìn)一步加強(qiáng)Marangoni流的另一個重要因素。在這里，我們稱之為水動力。在之前的受力分析中，忽略了燃料擴(kuò)散產(chǎn)生的水動力。實際上，水動力在某些條件下可能會表現(xiàn)出推進(jìn)作用。因此，在本研究中，我們從理論上和實驗上研究了水動力的影響。如圖2e所示，可以清楚地識別出酒精釋放和擴(kuò)散時的陰影。隨著裝置的推進(jìn)，酒精的釋放不是連續(xù)的，這可以通過波紋陰影的干涉模式來證實。為了更好地理解這一動態(tài)過程，我們對酒精在水面上的擴(kuò)散進(jìn)行了FLUENT模擬(圖2f)，其中連續(xù)釋放兩劑量的酒精可以產(chǎn)生相似的酒精分布梯度。最初釋放酒精時，酒精濃度≈100%，驅(qū)動力最大。因此，船可以達(dá)到運動的最大加速度(牛頓第二定律)。當(dāng)船開始移動時，由于酒精的表面張力，酒精的釋放變得不連續(xù)。隨著燃料濃度的降低，加速度先減小，再增大，直到第二醇段釋放。因此，瞬時速度以脈沖方式增加。

圖2：a)游泳機(jī)器人受力分析示意圖。b)游泳機(jī)器人計時運動距離，插圖為游泳機(jī)器人照片(燃料為摻有紅色染料的酒精)。c)以乙醇/水混合物為燃料時，酒精/水混合物液滴的接觸角與酒精濃度的關(guān)系，以及游泳機(jī)器人的平均驅(qū)動力對酒精濃度的依賴關(guān)系。d)游泳機(jī)器人在不同時刻的瞬時速度。e)酒精釋放誘導(dǎo)推進(jìn)過程視頻截圖。紅線表示乙醇釋放的起始點，波紋表示擴(kuò)散過程。f)酒精在水面擴(kuò)散過程的FLUENT模擬。

為了演示驅(qū)動能力，我們設(shè)計并制造了一個六邊形的Marangoni渦輪，它由一個位于中心的蓄水池和六邊形六個角上的六個出口組成。當(dāng)使用純PDMS制備Marangoni渦輪時，該裝置變得透明(圖3a)。水滴在表面的CA為88°(圖3b)，表明PDMS表面不超疏水。如前所述，推進(jìn)力主要由來自表面張力梯度的驅(qū)動力和來自水的負(fù)阻力所決定。為了進(jìn)一步提高驅(qū)動效率，我們通過DLW處理制備了超疏水表面以降低水阻，如圖3c所示。激光處理后，由于激光誘導(dǎo)的微/納米結(jié)構(gòu)和同時碳化，形成了粗糙的黑色表面。協(xié)同作用形成超疏水表面，如圖3d,e所示。x射線光電子能譜(XPS)證實了激光處理后化學(xué)成分的變化(圖S5)。激光處理后的PDMS表面的水CA為151°(圖3e)，表明具有超疏水性。Marangoni渦輪的表面張力分析如圖3f所示。驅(qū)動力可以產(chǎn)生順時針角動量，引起渦輪旋轉(zhuǎn)。為了直接比較超疏水渦輪和傳統(tǒng)渦輪，我們使用與燃料相同的酒精量來評估它們的推進(jìn)力(圖3g)。作為對照實驗，常規(guī)渦輪在0.4s內(nèi)旋轉(zhuǎn)了72°，而超疏水渦輪由于水阻較低，同時旋轉(zhuǎn)了142°。為了演示超疏水渦輪的運動軌跡，我們從旋轉(zhuǎn)視頻中提取了渦輪在不同時間的位移，如圖3h(視頻S2，支持信息)。渦輪的旋轉(zhuǎn)是非常動態(tài)的，運動持續(xù)時間≈4分鐘。作為對比，這兩個渦輪在不同時間的轉(zhuǎn)速如圖3i所示。使用等量的酒精作為燃料，轉(zhuǎn)速先升高后降低。超疏水渦輪的最大平均轉(zhuǎn)速≈2.75 rad s?1，是傳統(tǒng)渦輪(≈1.34 rad s?1)的兩倍以上。因此，使用超疏水表面可以有效地降低水阻力，促進(jìn)Marangoni驅(qū)動。

圖3：a)原始PDMS渦輪的照片。b)原始PDMS表面水滴CA, CA為88°。c)超疏水表面DLW過程示意圖。插圖為激光處理PDMS表面的SEM圖像。d)激光處理渦輪的照片。e)激光處理表面水滴，CA為151°。f)渦輪機(jī)械力分析示意圖。g)原始渦輪和激光處理渦輪旋轉(zhuǎn)對比的視頻快照。h)激光處理后渦輪在不同時間的旋轉(zhuǎn)軌跡。i)原始渦輪和激光處理渦輪的轉(zhuǎn)速隨時間的依賴關(guān)系。

為了解決化學(xué)Marangoni驅(qū)動機(jī)器人的靈活操作問題，我們結(jié)合光熱材料和微流體來控制Marangoni驅(qū)動，使昆蟲大小的游泳機(jī)器人成為可能。首先，我們用不同石墨烯含量的石墨烯和PDMS復(fù)合材料(PDMS/固化劑/石墨烯質(zhì)量比為100:10:1、100:10:2和100:10:4，圖4a)評估光熱性能。在100 W的光照(燈絲光)下，三種復(fù)合材料的溫度隨照射時間的增加而升高。石墨烯的存在對其光熱性能至關(guān)重要。當(dāng)石墨烯含量增加時，在光線照射下溫升(ΔT)增加得更快、更高，因為更多的石墨烯占了更高的光吸收。為了直接比較光熱效應(yīng)，采用紅外熱像儀顯示了光照1.5 min下的溫度變化(圖4b)。石墨烯含量最高(PDMS/石墨烯質(zhì)量比為100:4)的復(fù)合材料溫度最高?？紤]到柔軟度和柔韌性，石墨烯含量應(yīng)控制在<30%。

圖4：a)石墨烯和PDMS復(fù)合材料的溫度變化對輻照時間的依賴性。b)不同石墨烯含量的石墨烯和PDMS復(fù)合材料的紅外熱像圖。c)空氣/酒精段在微通道中通過特斯拉閥傳輸?shù)氖疽鈭D。插圖是昆蟲形狀的游泳機(jī)器人的照片。d)間歇光照下空氣/酒精段的傳輸距離。e)昆蟲仿生機(jī)器人在光開關(guān)時的瞬時速度變化。f)轉(zhuǎn)彎曲率與出口通道相對位置的關(guān)系。g)通過在三個微通道中編程空氣/酒精段，實現(xiàn)對游泳機(jī)器人運動軌跡的靈活控制。上面的圖像是空氣/酒精段的方案，下面的圖像是游泳機(jī)器人的不同運動路線。

為了研究光觸發(fā)的酒精釋放，我們定量分析了微流控通道內(nèi)酒精段的運輸。在排放通道處設(shè)計并制造了一個特斯拉閥(圖4c)。我們還測量了開燈和關(guān)燈時酒精片段的運輸距離。當(dāng)光照射到光熱空氣室時，在2 s內(nèi)，酒精段可向出口處移動≈3mm。通過開燈和關(guān)燈，酒精段的轉(zhuǎn)運過程呈階梯狀曲線，如圖4d (視頻S3,)所示。圖4e顯示了昆蟲仿生機(jī)器人的速度與光驅(qū)動時間的關(guān)系。當(dāng)打開和關(guān)閉光源時，可以控制燃料在水面上釋放。這樣可以很好地控制昆蟲機(jī)器人的運動速度，說明了熱光開關(guān)的靈活性。

為了更好地控制推進(jìn)方向，定量研究了放電通道位置對運動軌跡的影響。圖4f顯示了轉(zhuǎn)彎半徑與放電通道相對位置的關(guān)系(記為x2/x1)。通過將通道的相對位置從1.125調(diào)整到1.43，可以將轉(zhuǎn)彎曲率從0.247 (cm?1)調(diào)制到0.824 (cm?1)。較大的相對位置會導(dǎo)致較小的轉(zhuǎn)彎半徑，這種關(guān)系進(jìn)一步取決于游泳機(jī)器人的大小。由此可見，排出通道的相對位置和酒精釋放量(節(jié)段長度)以及空氣節(jié)段可以協(xié)同控制游泳機(jī)器人的運動軌跡。在這種情況下，任何想要的運動路線可以通過調(diào)整通道位置和酒精/空氣段來編程。基于這一基本原理，我們演示了基于三通道游泳機(jī)器人的幾種運動軌跡，如圖4g (視頻S4)所示。圖4f的插圖(上圖)說明了三個通道中的酒精/空氣段。在光照下，連接到出風(fēng)口的三個空氣室都可以加熱。因此，不同通道中的酒精/空氣段可以依次釋放。通過這種方式，可以對復(fù)雜的運動路線進(jìn)行編程，為Marangoni游泳機(jī)器人的可控操作提供可行的科學(xué)實驗。

以自走式Marangoni游泳機(jī)器人為運動平臺，進(jìn)一步集成微型無線攝像機(jī)(直徑2.8 cm, Kaonuoer, 0KNR-MINI, China)，演示了其在自然環(huán)境下的靈活操作和監(jiān)控過程。圖5a顯示了裝有攝像頭的游泳機(jī)器人的照片，其中酒精/空氣段在通道中的位置顯示在插圖中。在這項研究中，陽光照射觸發(fā)了酒精/空氣片段的釋放，這主導(dǎo)了運動。作為代表性的演示，可以在水面上編程一條“S”形移動軌跡。圖5b顯示了游泳機(jī)器人的實時位置，在8s內(nèi)沿著“S”軌跡移動了≈40 cm，成功繞過了湖中的障礙物。運動過程如圖5c所示。同時，游泳機(jī)器人上的無線攝像頭捕捉環(huán)境圖像，并將視頻信息發(fā)送回研究人員的手機(jī)(視頻S5)。從傳回的視頻中可以看出，天空、樹木、云層和一只飛行的鳥都可以在1秒內(nèi)輕松破譯(圖5c)。因此，由化學(xué)Marangoni效應(yīng)驅(qū)動的昆蟲仿生游泳機(jī)器人可作為軍事偵察和水面環(huán)境監(jiān)測的前沿應(yīng)用的自由無栓運動平臺。

圖5：a)集成了微型相機(jī)的游泳機(jī)器人照片。插圖是腔室/微通道網(wǎng)絡(luò)和加載空氣/酒精段的方案。b)野外環(huán)境下游泳機(jī)器人隨時間變化的運動軌跡。c)游動機(jī)器人自主推進(jìn)過程的視頻快照(下圖)和微型攝像機(jī)實時拍攝的圖像(上圖)。

3結(jié)論

總之，為了解決化學(xué)Marangoni驅(qū)動對游泳機(jī)器人的可控操縱問題，我們開發(fā)了一種由微流體通道和基于石墨烯和PDMS復(fù)合材料的光熱空氣室組成的昆蟲級仿生游泳機(jī)器人。通過簡單的激光處理，形成了超疏水表面，有效地降低了水阻力，并提高了推進(jìn)力。利用光熱空氣室作為酒精可控釋放開關(guān)，實現(xiàn)了游泳機(jī)器人的按需推進(jìn)。通過對微流體通道內(nèi)的空氣/酒精段進(jìn)行編程，可以以可控的方式精確調(diào)整游泳路線，從而實現(xiàn)機(jī)器人對自我推進(jìn)過程的控制。為了演示Marangoni驅(qū)動的靈活操作，將一個攜帶微型攝像機(jī)的昆蟲大小的仿生游泳機(jī)器人在野生湖泊中進(jìn)行了測試;攝像機(jī)錄制的視頻是通過電信接收的。與報道的化學(xué)Marangoni游泳機(jī)器人相比，我們的機(jī)器人在野外環(huán)境和攜帶設(shè)備時可以進(jìn)行更復(fù)雜的操作。本研究為利用化學(xué)Marangoni效應(yīng)驅(qū)動技術(shù)開發(fā)游泳機(jī)器人提供了一種新的方案。