|作者：常國(guó)慶(中國(guó)科學(xué)院物理研究所)

圖1 Peter Franken(1928—1999)。圖片來(lái)自美國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)網(wǎng)站

非線(xiàn)性光學(xué)的誕生直接源于激光的出現(xiàn)。1960年5月16日，梅曼(Theodore Maiman，圖2)建成了人類(lèi)歷史上第一臺(tái)激光器。梅曼將實(shí)驗(yàn)結(jié)果寫(xiě)成文章，投給了剛創(chuàng)刊不久的Physical Review Letters (PRL)，但不幸的是這篇文章被主編拒絕了^[1]。梅曼把那篇文章大幅度刪減到只剩300字左右投給了Nature 期刊，并于1960年8月6日發(fā)表，梅曼的工作成果得以正式與讀者見(jiàn)面^[2]。后來(lái)，諾獎(jiǎng)得主Charles Townes曾評(píng)價(jià)梅曼的這篇文章說(shuō)，如果計(jì)算文章單字價(jià)值的話(huà)，這篇文章無(wú)疑是Nature這本雜志有史以來(lái)發(fā)表的所有文章中價(jià)值最高的一篇。毫不夸張地講，激光的出現(xiàn)不僅徹底改變了整個(gè)人類(lèi)的生活面貌，更是改變了光學(xué)這一學(xué)科。光學(xué)是一門(mén)非常古老的學(xué)科，有2000多年的歷史，激光的發(fā)明讓光學(xué)這一歷史悠久的學(xué)科煥發(fā)了全新的活力。

圖2 梅曼(1927—2007)。

在梅曼研制成功第一臺(tái)激光器之后，不僅各種激光設(shè)備相繼迅速問(wèn)世，而且在第二年(1961年)，世界上就出現(xiàn)了第一個(gè)激光器公司——Trion Instrument。這個(gè)公司發(fā)展非?？?，在1962年，已經(jīng)研制成了脈沖寬度大約0.5 ms的脈沖激光。這種激光的功率和能量都很高，可以在兩個(gè)摞在一起的剃須刀片上鉆出一個(gè)小孔。

Trion Instrument這家公司位于美國(guó)密歇根州一個(gè)叫做Ann Arbor的小城，有個(gè)非常浪漫的翻譯名字“安娜堡”，也是密歇根大學(xué)所在地。在密歇根大學(xué)物理系擔(dān)任教授的Peter Franken為T(mén)rion公司提供技術(shù)咨詢(xún)。  

現(xiàn)在我們回顧歷史，會(huì)覺(jué)得晶體中的光學(xué)倍頻現(xiàn)象似乎很自然，但在20世紀(jì)60年代，產(chǎn)生倍頻是不同尋常的想法。眾所周知，在量子力學(xué)出現(xiàn)之前，麥克斯韋方程基本上總結(jié)了所有經(jīng)典光學(xué)的物理知識(shí)，由此人們廣泛接受光是電磁波這一概念。在量子力學(xué)出現(xiàn)之后，光子的概念逐步深入人心，之后的幾十年里，物理學(xué)家在思考有關(guān)光的問(wèn)題時(shí)，會(huì)不自覺(jué)地使用光子的概念。當(dāng)用光子的概念來(lái)思考強(qiáng)光與晶體相互作用時(shí)，會(huì)很難理解為什么光子的頻率會(huì)發(fā)生變化。所以在那個(gè)時(shí)代，并不能那么直觀容易地預(yù)見(jiàn)到像倍頻這樣的非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)。當(dāng)時(shí)Peter Franken能有這個(gè)想法無(wú)異于一次概念上的革命。

Franken提出這一想法之后，很多人并不接受，其中包括1955年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)得主Willis Lamb(圖3)，他是第一臺(tái)激光器的建造人梅曼在斯坦福大學(xué)的博士生導(dǎo)師。關(guān)于能否產(chǎn)生倍頻，Lamb和Franken打了一個(gè)賭，賭注10美分。Franken后來(lái)回憶說(shuō)，這個(gè)在光學(xué)發(fā)展史上如此神圣的、代表了非線(xiàn)性光學(xué)這一學(xué)科誕生的事情，沒(méi)想到當(dāng)年打賭的賭注只有一毛錢(qián)。 

Franken教授實(shí)現(xiàn)二倍頻的靈感來(lái)源于美國(guó)光學(xué)學(xué)會(huì)于1961年春天在匹茲堡舉辦的關(guān)于激光技術(shù)的討論會(huì)，激光領(lǐng)域中的著名學(xué)者幾乎悉數(shù)出席。聽(tīng)完幾場(chǎng)報(bào)告后，F(xiàn)ranken做了一些簡(jiǎn)單估算，發(fā)現(xiàn)目前把激光聚焦后在焦點(diǎn)處產(chǎn)生的電場(chǎng)大概能到10⁵ V/cm。這雖然比原子內(nèi)部的電場(chǎng)低了4個(gè)數(shù)量級(jí)，但Franken覺(jué)得原子在這么強(qiáng)的電場(chǎng)下的響應(yīng)很可能不再是線(xiàn)性的，而是非線(xiàn)性的。那么這種非線(xiàn)性響應(yīng)對(duì)入射光會(huì)產(chǎn)生什么樣的影響呢？這個(gè)時(shí)候，F(xiàn)ranken是在用電磁波而不是光子的概念來(lái)思考這個(gè)問(wèn)題。

在量子力學(xué)發(fā)明之前，人們通常采用洛倫茲模型描述光和物質(zhì)中原子的相互作用。原子是由正電荷和負(fù)電荷組成，正電荷非常重，負(fù)電荷相對(duì)較輕，正電荷跟負(fù)電荷構(gòu)成一個(gè)諧振子。當(dāng)光入射到原子，光的電場(chǎng)會(huì)讓負(fù)電荷相對(duì)正電荷做簡(jiǎn)諧振動(dòng)，從而產(chǎn)生隨時(shí)間變化的偶極矩，這個(gè)隨時(shí)間變化的偶極矩會(huì)再輻射出一個(gè)光波，其頻率與正負(fù)電荷相對(duì)振動(dòng)的頻率是一樣的。也就是說(shuō)，這個(gè)簡(jiǎn)諧振動(dòng)本身會(huì)重新釋放出與振動(dòng)頻率相同的電磁波，這個(gè)電磁波與入射的電磁波疊加就得到了出射的電磁波。這就是經(jīng)典光學(xué)(或者說(shuō)線(xiàn)性光學(xué))中的洛倫茲模型。

偶極矩是一個(gè)微觀的概念，可以把這些偶極矩求和得到一個(gè)宏觀的“極化”量P (polarization)。也就是說(shuō)入射光中的電場(chǎng)會(huì)將材料極化，然后會(huì)產(chǎn)生極化量P。對(duì)于線(xiàn)性光學(xué)來(lái)講，P 正比于E，二者之間滿(mǎn)足P=ε₀χE，其中χ為材料的極化率。n²=1+χ，其中n 為折射率。線(xiàn)性光學(xué)的特點(diǎn)是光的頻率保持不變：如果入射光的頻率是ω₁的話(huà)，出射光的頻率仍是ω₁。如果有ω₁和ω₂兩個(gè)不同頻率的光疊加在一起入射到晶體中，那輸出光的頻率還是ω₁和ω₂，這兩個(gè)頻率的光之間不會(huì)發(fā)生能量交換，也不會(huì)產(chǎn)生新頻率的光。

在Franken看來(lái)，若是光很強(qiáng)，對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)就會(huì)很強(qiáng)，強(qiáng)電場(chǎng)可能會(huì)導(dǎo)致材料的響應(yīng)不再是線(xiàn)性的，也就是說(shuō)材料的極化P不再與E成正比關(guān)系，而是包含了E、E ²、E ³以及更高階的一些項(xiàng)，那么可以寫(xiě)成P=ε₀[χ⁽¹⁾E+χ⁽²⁾E ²+χ⁽³⁾E ³+…]這樣一個(gè)簡(jiǎn)單的表達(dá)式，可以認(rèn)為是對(duì)線(xiàn)性光學(xué)材料響應(yīng)的一個(gè)簡(jiǎn)單修正，非線(xiàn)性光學(xué)的那些有趣現(xiàn)象恰恰來(lái)自于這個(gè)方程里面所增加的高階項(xiàng)。比如說(shuō)，利用這個(gè)表達(dá)式就可以簡(jiǎn)單地理解二倍頻現(xiàn)象，我們稱(chēng)之為二階非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象，意味著只考慮χ⁽²⁾E ²，不考慮后面的更高階的修正。如果入射光的頻率是ω，那么把它代入到χ⁽²⁾E ²就會(huì)得到cos²(ωt) 這一項(xiàng)。簡(jiǎn)單展開(kāi)就會(huì)發(fā)現(xiàn)里面包括一個(gè)直流項(xiàng)，同時(shí)還有一個(gè)二倍頻(second harmonic)項(xiàng)，表明偶極矩會(huì)輻射出頻率為2ω的電磁波。這意味著，激光經(jīng)過(guò)材料之后會(huì)有一部分光的頻率從原來(lái)的ω變成了2ω，就是我們今天所熟悉的二倍頻產(chǎn)生(SHG)過(guò)程。

4 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生光波二倍頻

圖4 Franken的二倍頻產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)裝置^[3]

他們當(dāng)年的實(shí)驗(yàn)裝置采用了Maiman所發(fā)明的那一類(lèi)紅寶石激光器，發(fā)出紅色激光，波長(zhǎng)為694.3 nm。之后使用透鏡將激光光束聚焦到石英晶體中，出射的基頻光和二倍頻光經(jīng)過(guò)棱鏡在空間上分離(圖4)。當(dāng)時(shí)沒(méi)有CCD，只能用感光板這種現(xiàn)在看來(lái)非常簡(jiǎn)陋的設(shè)備來(lái)探測(cè)這兩束光。因?yàn)榛l光非常強(qiáng)，產(chǎn)生了一個(gè)非常大的黑點(diǎn)；而波長(zhǎng)為347.15 nm的二倍頻光很弱，所對(duì)應(yīng)的斑點(diǎn)極小，像一片塵埃。

文章被PRL接收后，當(dāng)時(shí)的編輯誤以為這個(gè)點(diǎn)就是不小心落上的灰塵，于是把這個(gè)斑點(diǎn)(也就是唯一的實(shí)驗(yàn)結(jié)果)移除了。

這篇文章于1961年8月發(fā)表，是大家公認(rèn)的開(kāi)啟了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科的一篇文章，標(biāo)志著非線(xiàn)性光學(xué)的誕生(圖5)^[4]。

圖5 Franken發(fā)表在PRL上的關(guān)于二倍頻產(chǎn)生的文章^[4]

為什么Franken實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的二倍頻這么弱呢？這是因?yàn)樵搶?shí)驗(yàn)沒(méi)有考慮到相位匹配這個(gè)在非線(xiàn)性光學(xué)中異常重要的概念。我們以二倍頻過(guò)程為例來(lái)解釋相位匹配?；l光在晶體中一邊傳輸，一邊產(chǎn)生二倍頻光。當(dāng)基頻光和二倍頻光具有相同的折射率時(shí)，前期產(chǎn)生的二倍頻光和后來(lái)產(chǎn)生的二倍頻光始終保持相同的相位才能夠發(fā)生相長(zhǎng)干涉，獲得最高的轉(zhuǎn)化效率。而對(duì)于一般的材料來(lái)講，基頻光和二倍頻光具有不同的折射率，所以無(wú)法實(shí)現(xiàn)相位匹配。1962年，貝爾實(shí)驗(yàn)室的Giordmaine和福特研究所的Terhune提出可以利用雙折射晶體實(shí)現(xiàn)相位匹配。在雙折射晶體中，不同偏振的光具有不同的折射率，因此可以選擇讓基頻光和二倍頻光處在兩個(gè)垂直的偏振上，這樣當(dāng)入射角度合適時(shí)就可以讓二者的折射率相等，使二倍頻的轉(zhuǎn)化效率提高三個(gè)數(shù)量級(jí)。例如，筆者課題組利用BBO晶體可以輕松產(chǎn)生平均功率為20W的飛秒激光，轉(zhuǎn)化效率超過(guò)30%(圖6)。

圖6 利用BBO晶體通過(guò)二倍頻產(chǎn)生20 W綠光

如今，二倍頻這個(gè)典型的非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象已經(jīng)進(jìn)入了我們的日常生活。打開(kāi)大家平時(shí)用的綠色激光筆，可以看到里面復(fù)雜的光學(xué)結(jié)構(gòu)。半導(dǎo)體激光器產(chǎn)生808 nm的泵浦光，然后經(jīng)過(guò)由摻釹釩酸釔鍍膜形成的諧振腔，產(chǎn)生1064 nm的近紅外激光。在諧振腔之后放置一個(gè)光學(xué)晶體磷酸鈦氧鉀(KTP)，在里面產(chǎn)生二倍頻。也就是說(shuō)，在KTP晶體里既有1064 nm的光，也有532 nm的光。光束準(zhǔn)直后再經(jīng)過(guò)光學(xué)濾波器把基頻光濾掉，只讓二倍頻光通過(guò)，從而輸出綠色激光。  

在二倍頻產(chǎn)生的物理模型中，還有一個(gè)常數(shù)項(xiàng)，既不是基頻也不是二倍頻，可以看成是直流項(xiàng)。非線(xiàn)性光學(xué)中將通過(guò)二階非線(xiàn)性過(guò)程產(chǎn)生直流(準(zhǔn)確地說(shuō)是極低頻電磁波)的過(guò)程稱(chēng)為光整流。

Franken等人于1962年底在PRL 上發(fā)表了光整流的實(shí)驗(yàn)結(jié)果^[6]。如今在太赫茲研究領(lǐng)域，飛秒脈沖入射到合適的光學(xué)晶體中，光整流效應(yīng)會(huì)產(chǎn)生一個(gè)中心頻率比入射光頻率低二到三個(gè)數(shù)量級(jí)的電磁波，其中心頻率在太赫茲范圍。這是產(chǎn)生皮秒太赫茲脈沖的經(jīng)典方法。

毫不夸張地講，正是Peter Franken等人的這三篇PRL實(shí)驗(yàn)文章宣示了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科的誕生。1962年夏天，F(xiàn)ranken覺(jué)得有必要撰寫(xiě)一篇綜述文章全面介紹這一學(xué)科，最終于1963年初發(fā)表在Reviews of Modern Physics。讓Franken引以為傲的是，他在文中給出了非線(xiàn)性光學(xué)的量子力學(xué)描述^[7]。

Franken教授的研究興趣非常廣泛，出乎所有人的預(yù)料，1963年以后他的研究興趣轉(zhuǎn)移到尋找夸克的實(shí)驗(yàn)中去了，再?zèng)]有發(fā)表任何非線(xiàn)性光學(xué)的成果。跟他打賭的諾獎(jiǎng)得主Lamb一直對(duì)Franken的決定耿耿于懷，認(rèn)為他既然開(kāi)創(chuàng)了非線(xiàn)性光學(xué)這門(mén)學(xué)科，理所當(dāng)然地應(yīng)該在該領(lǐng)域中深耕細(xì)作，產(chǎn)出更多的學(xué)術(shù)成果。但Franken本人卻不以為然，從不后悔自己的選擇，覺(jué)得人生在世不過(guò)數(shù)十年，應(yīng)該多多經(jīng)歷各種有趣的事情。

非線(xiàn)性光學(xué)誕生至今已超過(guò)60年，得益于激光技術(shù)的不斷進(jìn)步、新型光學(xué)晶體的出現(xiàn)以及大量重要應(yīng)用的迫切需求，非線(xiàn)性光學(xué)依舊在源源不斷地產(chǎn)生令人驚奇的成果。回顧過(guò)往，展望未來(lái)，非線(xiàn)性光學(xué)活力無(wú)限，青春常駐。