超快成像在研究非均勻樣品的飛秒動力學過程中具有重要的物理和化學作用。該方法基于理解由超短激光泵浦脈沖引起的現(xiàn)象，然后使用超短探測脈沖?；诓ㄩL或空間頻率編碼的高幀頻超快成像技術(shù)的出現(xiàn)是非常成功的。在最近發(fā)表在《光：科學與應(yīng)用》雜志上的一份報告中，Chen Xie、Remi Meyer 以及一個來自中國和法國的科學家團隊使用泵浦誘導(dǎo)微移植的方法，提供了一個微弱探針脈沖的詳細原位表征。這個方法是非破壞性的且執(zhí)行速度快，因此可以重復(fù)原位探針診斷以校準實驗條件。這項技術(shù)將使以前無法實現(xiàn)的成像在微米和納米尺度的超快科學領(lǐng)域變得可行。

概念和實驗裝置：(a) 在一個透明介質(zhì)中由成形的紅外泵浦脈沖引起的瞬態(tài)光柵的概念。在遠場中收集由瞬態(tài)光柵衍射的探測信號。(b) 克爾誘導(dǎo)的瞬態(tài)光柵的周期為Λ，且相對于探針軸傾斜角度α。瞬態(tài)光柵的長度為幾十微米，而樣品可以厚得多。(c) 實驗裝置設(shè)計。(d) (c)圖中虛線框內(nèi)設(shè)置的放大視圖，以顯示相互作用的光束和成像配置。在相互作用區(qū)域，光束呈平面波結(jié)構(gòu)。因此，它們聚焦在顯微鏡物鏡的后焦平面上。中繼鏡頭以1的放大倍數(shù)在相機上成像后焦平面。（中繼透鏡以 1 倍的放大倍數(shù)將后焦平面成像在相機上。）顯微鏡物鏡的焦距為 3.6 mm。

超快物理學和化學

超快物理和化學中激光物質(zhì)相互作用的概念是基于具有高空間分辨率和高時間分辨率的成像。在這項工作中，Xie 和 Meyer 等人描述了一種高靈敏度的微弱探測脈沖的原位診斷，以解決高空間分辨率下的超快成像問題。該團隊首先推導(dǎo)出衍射信號并展示光學裝置，然后演示其在任何偏振配置下的功能。然后，他們通過實驗獲得了絕對泵浦-探測延遲，并使用可視化工具解決了去除脈沖前沿傾斜的問題。為了建立這個實驗，他們使用空間光調(diào)制器在單個泵浦光束的電介質(zhì)樣品中形成了一個雙波干涉場，以確保兩個泵浦波之間的同步。在實驗裝置中，該團隊使用鈦藍寶石啁啾脈沖放大器激光源，以 790 nm 的中心波長發(fā)送 50 個飛秒脈沖，以 1 KHz 的重復(fù)率對 50 次發(fā)射的信號進行積分來完成所有測量。

(a) 峰值互相關(guān)信號是泵浦強度的函數(shù)。十字代表實驗數(shù)據(jù)，二次擬合顯示為實線。（插圖）作為不同泵浦強度的泵浦-探針延遲函數(shù)的互相關(guān)信號，顯示峰值位置和形狀隨泵浦功率不變。(b) 互相關(guān)信號。對于泵浦和探針極化方向的四種組合，互相關(guān)信號是泵浦-探針延遲的函數(shù)。

一種基于克爾的瞬態(tài)光柵，適用于所有泵浦-探針極化組合

在這項工作中，Xie 和 Meyer 等人展示了如何從電子克爾效應(yīng)（一種材料的折射率因施加的電場而發(fā)生變化的現(xiàn)象）中產(chǎn)生泵浦誘導(dǎo)的微光柵，以提供微弱探測脈沖的詳細原位表征?？茖W家們驗證了測量的衍射信號，并證明了所有輸入泵浦和探針偏振組合的測量結(jié)果的有效性。他們首先報道了該技術(shù)的有效性，然后是探測脈沖的優(yōu)化。然后，他們優(yōu)化了探測脈沖的持續(xù)時間來描述兩種偏振，并表明該方法對于檢測泵浦光束和探測光束光程中的光譜相位差是非常有用的。

泵浦-探針延遲隨樣本平移改變。(a) 在藍寶石中TG信號隨樣品位置的變化（從 0 到 200 μm）。(b) TG 信號的重心與樣品位移的函數(shù)關(guān)系；實驗數(shù)據(jù)與模型非常吻合。誤差棒起因于重心的確定精度，與延遲線的定位精度有關(guān)。

角色散的可視化。(a) 瞬態(tài)光柵對角度分散探測脈沖的衍射概念。瞬態(tài)光柵在泵浦-探頭延遲處有效地對啁啾脈沖進行采樣，并對相應(yīng)的子脈沖在ROI（感興趣區(qū)域）上進行一級衍射。(b) 典型的實驗結(jié)果。衍射信號在y方向上的延遲和偏離角的函數(shù)。

同步的空間限制

在實驗過程中，Xie 和 Meyer 等人定義了泵浦和探測脈沖的同步標準，用于精確定位樣品中焦點的位置，并將泵浦和探針之間的相互作用區(qū)域定位到幾十微米。實驗的強大定位使他們能夠檢索群速度差異對泵浦-探針同步的影響。探測脈沖會產(chǎn)生脈沖前沿傾斜，這會限制超快成像實驗。為了解決這個問題，Xie 和 Meyer 等人通過使用兩個完全平行的棱鏡組成無像差棱鏡壓縮器，盡管平行度在實驗上可能會偏離幾個毫弧度。這種偏差對探測脈沖有很大的影響。因此，該團隊使用瞬態(tài)光柵來直觀顯示脈沖前沿傾斜，然后通過準確調(diào)整壓縮器棱鏡之間的平行度來有效解決這個問題。這項工作表明實驗和模擬結(jié)果非常吻合。這項工作中引入的瞬態(tài)光柵診斷有助于準確消除脈沖前沿傾斜，即使棱鏡壓縮器的偏離角發(fā)生微弱變化。

脈沖與角色散和時間色散的互相關(guān)。每個軌跡表示任意單位的衍射效率，是延遲（縱軸）和空間方向ky(橫軸，ky =[?1.03；1.03]μm?1)。左表顯示了 15 種不同的時間啁啾 ?2 和角色散組合的實驗結(jié)果。通過棱鏡角度失配對角色散進行了數(shù)值表征。二階相位 φ2 的值已通過棱鏡壓縮器中插入的棱鏡來表征（第一行 3 毫米，第二行 2 毫米，最后一行 0 毫米。后者是最佳脈沖壓縮的位置）。對于每條軌跡，水平軸刻度已使用角色散系數(shù)轉(zhuǎn)換為波長。當角色散被移除時（中心柱），所有波長都有相同的方向 ky。在這種情況下，光斑的橫向?qū)挾葍H由高斯光束的大小決定。為了顯示結(jié)果的一致性，最右邊的一欄顯示了三種情況（A、B、C），其中瞬態(tài)光柵衍射效率的解析公式是利用ZEMAX模擬的偏置棱鏡壓縮機的參數(shù)提取的。

前景

通過這種方式，Chen Xie、Remi Meyer 及其同事設(shè)計了一種極其局部化的原位診斷方法，以實現(xiàn)弱探測脈沖與高強度泵浦的表征和同步。這種診斷方法對于不同的泵浦-探針交叉幾何形狀具有高度的靈活性，以表征探針脈沖。該技術(shù)也適用于各種脈沖持續(xù)時間，甚至在存在球面像差的情況下也適用，并且廣泛適用于大多數(shù)超快成像和泵浦-探頭實驗。研究結(jié)果具有多種應(yīng)用，可用于確定微米尺度的瞬態(tài)現(xiàn)象以及了解凝聚態(tài)物質(zhì)中激光與物質(zhì)的相互作用。