拓撲量子態(tài)和拓撲量子材料的理論、實驗研究近年來方興未艾，成為凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域的重要前沿。拓撲序作為一種全新的物質(zhì)分類概念，與對稱性一樣是凝聚態(tài)物理中的基礎(chǔ)性概念。對拓撲的深刻理解，關(guān)系到凝聚態(tài)物理研究中的諸多基本問題，例如量子相的基本電子結(jié)構(gòu)、量子相變以及量子相中的許多無能隙元激發(fā)等。在拓撲材料中，電子、聲子以及自旋等多種自由度之間的耦合對于理解并調(diào)控材料性質(zhì)有著決定性作用。光激發(fā)可用于區(qū)分不同的相互作用并操控物質(zhì)狀態(tài)，材料的基本物性、結(jié)構(gòu)相變以及新的量子態(tài)信息也會隨之獲得。目前，深入理解光場驅(qū)動下拓撲材料宏觀行為與其微觀原子結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)的關(guān)聯(lián)已經(jīng)成為眾多研究人員的目標。

　　圖1. a.手性符號為正(χ=+1)的Weyl點在圓偏振光下的手性選擇定則；b. χ=+1的Weyl點在線偏振光下由于原子軌道對稱性導致的選擇性激發(fā)。

　　拓撲材料的光電響應(yīng)行為與其微觀電子結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。特別的，對于拓撲半金屬來說，能帶交叉點附近的載流子激發(fā)對體系波函數(shù)特征高度敏感。對拓撲半金屬中非線性光學現(xiàn)象的研究不僅可以幫助我們更深入地理解系統(tǒng)激發(fā)態(tài)的物理性質(zhì)，并且有望將這些效應(yīng)用于光學器件的制造和太陽能電池的設(shè)計，為未來潛在的實際應(yīng)用提供了可能。例如，外爾（Weyl）半金屬中，吸收一個圓偏振光的光子將導致自旋的翻轉(zhuǎn)，為了滿足角動量守恒，沿著圓偏振光傳播的方向，Weyl錐兩側(cè)的電子激發(fā)將呈不對稱分布，該規(guī)律稱為手性選擇定則（圖1）。

　　對拓撲材料非線性光學現(xiàn)象的理論研究通常采用將材料基態(tài)性質(zhì)計算和對稱性分析相結(jié)合的方法，然而，這樣的處理方法存在明顯的缺陷。首先，缺少被激發(fā)載流子在動量空間及實空間的實時動力學信息，無法建立與時間分辨實驗探測手段的直接對比。其次，無法考慮電子-聲子及光子-聲子之間的耦合。而這對于某些相變過程的發(fā)生至關(guān)重要。此外，這種基于微擾論的理論分析無法處理強光場下的物理過程。基于第一性原理的含時密度泛函分子動力學（TDDFT-MD）模擬能夠很好地解決以上問題。

　　近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室SF10組的博士后關(guān)夢雪和博士生王恩（共同第一作者），在孟勝研究員的指導下，與北京理工大學孫家濤教授合作，利用自主開發(fā)的激發(fā)態(tài)動力學模擬軟件TDAP，系統(tǒng)地研究了第二類外爾半金屬WTe2中準粒子激發(fā)對超快激光的響應(yīng)特征。

　　圖2. a. Td-WTe2的原子結(jié)構(gòu)示意圖; b. 費米面附近的能帶結(jié)構(gòu)。c. 沿著布里淵區(qū)高對稱線分布的能帶結(jié)構(gòu)及原子軌道的相對貢獻。箭頭①及②分別代表靠近或遠離Weyl點的激發(fā); d. 沿著Γ-X方向能帶結(jié)構(gòu)的放大。

　　研究表明，在Weyl點附近存在由原子軌道對稱性及躍遷選擇定則所決定的載流子的選擇性激發(fā)，與通常手性激發(fā)的自旋選擇定則大為不同的是，其激發(fā)路徑可以通過改變線偏振光的極化方向及光子能量加以控制(圖2)。

　　載流子的不對稱激發(fā)將在實空間誘導出不同方向的光電流，從而影響體系的層間滑移的方向和對稱性特征。由于WTe2的拓撲性質(zhì)，例如Weyl點的數(shù)目及其在動量空間中的分離程度等，高度依賴于體系的對稱性(圖3)，載流子的不對稱激發(fā)將帶來Weyl準粒子在動量空間的不同變化行為，以及體系拓撲性質(zhì)的相應(yīng)改變。因此，本工作同時為光致拓撲相變提供了清晰的相圖（圖4）。

　　圖3. a-b, 線偏振光極化方向沿著晶體a軸及b軸的層間相對運動;插圖為相應(yīng)的運動模式。c. 理論模擬與實驗觀測的比較。d-e. 體系的對稱性演化及 kz=0 平面內(nèi)兩個最鄰近Weyl點的位置、數(shù)目及分離程度。

　　圖4. Td-WTe2中光致拓撲相變對線偏振光光子能量（?ω）及極化方向（θ）的依賴相圖。

　　本研究工作揭示了Weyl點附近的載流子激發(fā)不但要關(guān)注其手性，還要仔細分析其附近的波函數(shù)原子軌道特性。兩者的效應(yīng)類似但機制差別明顯，為深入理解Weyl點的奇異性提供了理論依據(jù)。此外，該工作所采用的計算方法能夠在超快的時間尺度內(nèi)深入理解原子、電子層次上復雜的相互作用及動力學行為，揭示其微觀物理機制，有望成為未來研究拓撲材料中非線性光學現(xiàn)象的有利工具。

　　相關(guān)成果近日發(fā)表在《自然通訊》(Nature Communications 12, 1885 (2021)) 上。該工作得到了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委和中國科學院戰(zhàn)略性先導專項(B類)的資助。作者感謝與倫斯勒理工學院張繩百教授的有益討論。