在極低的溫度下，物質(zhì)的行為通常與正常條件下的行為不同。在僅比絕對(duì)零高幾度（-273攝氏度）的溫度下，物理粒子可能會(huì)放棄其獨(dú)立性，并在短時(shí)間內(nèi)合并為單個(gè)對(duì)象，其中所有粒子都具有相同的屬性。這種結(jié)構(gòu)稱為玻色-愛因斯坦凝聚物，它們代表物質(zhì)的特殊聚集狀態(tài)。

玻色-愛因斯坦凝聚代表了一種非經(jīng)典的相變，其特征是量子粒子的集合塌陷成宏觀的、相干的狀態(tài)。在實(shí)驗(yàn)上，玻色-愛因斯坦凝聚物的研究在超冷原子領(lǐng)域是開創(chuàng)性的。然而，它很早就被提出了并隨后得到驗(yàn)證，固體中的玻色多體激發(fā)，包括激子和激子-極化子，就能夠在相對(duì)較高的溫度下形成非平衡縮合物，這使它們成為更加用戶友好的系統(tǒng)。對(duì)于這樣的基礎(chǔ)研究。固態(tài)“片上”特性本質(zhì)上提供了一定程度的實(shí)用性，并且激子和激子-極化子發(fā)光這一事實(shí)使得它們的凝聚體在創(chuàng)新光源的應(yīng)用驅(qū)動(dòng)研究以及非線性光子學(xué)領(lǐng)域中具有極大的吸引力。后者對(duì)于在強(qiáng)光-質(zhì)耦合狀態(tài)下在裝有活性材料的高質(zhì)量微腔中形成激子-極化子的情況尤其重要。

非線性特性，以及支配激子-極化子的冷凝行為并影響其固有特性的自旋特性，與嵌入微腔中的材料密切相關(guān)。近年來，過渡金屬二硫化氫(transition metal dichalcogenides, TMDCs)的原子薄晶體已成為固態(tài)腔量子電動(dòng)力學(xué)中新的、引人注目的平臺(tái)，這得益于超穩(wěn)定的激子、巨大的振蕩器強(qiáng)度以及奇異的極化和拓?fù)涮匦浴?/p>

現(xiàn)在，有許多報(bào)道涉及帶有單個(gè)和多個(gè)TMDC晶體的激子-極化子嵌入高質(zhì)量因子微腔中。在強(qiáng)耦合體系中，與TMDC層中激子谷特性有關(guān)的方面也已被證明。然而，盡管最近發(fā)現(xiàn)TMDC激子具有很強(qiáng)的非線性，但激子-極化子與TMDC晶體的玻色子凝聚相關(guān)的現(xiàn)象仍未解決。最近報(bào)道了TMDC van der Waals異質(zhì)結(jié)構(gòu)中裸激子的硼酸冷凝物的提示。然而，利用的樣品的強(qiáng)烈不均勻性阻止了空間擴(kuò)展相干態(tài)的探索。

在該研究中，來自德國(guó)維爾茨堡大學(xué)、奧爾登堡大學(xué)、美國(guó)亞利桑那州立大學(xué)、中國(guó)杭州西湖大學(xué)何日本筑波國(guó)家材料科學(xué)研究所功能材料研究中心組成的國(guó)際研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在微腔中單分子MoSe2單晶加載的激子-極化子凝聚凝聚的出現(xiàn)。研究人員的設(shè)備在低溫(4K)下運(yùn)行，具有極化子激光的尖銳的非線性閾值特性，并在外加磁場(chǎng)中以強(qiáng)子凝結(jié)狀態(tài)顯示出強(qiáng)的谷底極化。最后，研究人員通過經(jīng)典干涉測(cè)量法觀察到空間相干性的獨(dú)特特征。

研究的樣本結(jié)構(gòu)在圖1a中進(jìn)行了示意性描述。它基于機(jī)械組裝的III / V混合電介質(zhì)腔。底部分布的布拉格反射器是通過分子束外延生長(zhǎng)的，由24對(duì)AlAs / Al0.2Ga0.8As反射鏡對(duì)組成，厚度分別為62和53 nm，并具有以753 nm為中心的阻帶。厚度為52 nm的AlAs隔離層形成了光學(xué)腔的下半部分。隔離層被厚度為3 nm的GaAs覆蓋層所覆蓋，并具有位于表面下方10μnm處的重?fù)诫s，厚度為4.75 nm的GaAs量子阱（QW）。異質(zhì)結(jié)構(gòu)中包含GaAs層可顯著改善GaAs / TMDC界面處的晶體質(zhì)量，并提供進(jìn)入載流子的通道，以增強(qiáng)極化子-電子散射過程。

圖1. 樣本結(jié)構(gòu)和圖

▲圖解：a. 微腔結(jié)構(gòu)示意圖。下DBR外延生長(zhǎng)。MoSe2層被hBN薄層和用作隔離層的PMMA層覆蓋。頂部DBR由8.5對(duì)TiO2 / SiO2組成，并與載體基材機(jī)械分離，并轉(zhuǎn)移到PMMA的頂部（請(qǐng)參見正文和方法中的詳細(xì)信息）。b. 顯微鏡圖像的完整結(jié)構(gòu)。黃色虛線示意性地指示了頂部DBR下的單層位置。

當(dāng)激子極化子被困在兩個(gè)反射鏡之間時(shí)，它們又可以激發(fā)新的電子，這一循環(huán)不斷重復(fù)，直到輕粒子逃脫了陷阱。在此過程中生成的輕質(zhì)雜化粒子稱為激子極化子。它們結(jié)合了電子和光子的有趣特性，并且與某些稱為玻色子的物理粒子的行為類似。奧爾登堡大學(xué)物理研究所量子材料小組的博士后研究員安東-索拉納斯表示，與目前的電子電路相比，能夠控制這些新穎的光態(tài)的裝置有望實(shí)現(xiàn)技術(shù)飛躍。這種使用光而不是電流進(jìn)行操作的光電電路，在處理信息方面可能比當(dāng)今的處理器更好、更快。

▲圖2. 在他們的實(shí)驗(yàn)中，研究人員使用了由單原子層組成的超薄晶體。這些片被夾在兩層鏡狀材料之間。整個(gè)結(jié)構(gòu)就像一個(gè)籠罩著光，被稱為“微腔”。將該裝置冷卻至比絕對(duì)零高幾度的溫度。研究人員通過短脈沖激光刺激了中間的晶體（未顯示）。樣品（紅色）發(fā)出的光突然增加，表明已經(jīng)形成了激子-極化子中的玻色-愛因斯坦凝聚物。圖片來源：Johannes Michl

在這項(xiàng)新研究中，由Anton-Solanas和Schneider領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊(duì)研究了由單原子層組成的超薄晶體中的激子極化子。這些二維晶體通常具有不同尋常的物理性質(zhì)。例如，在此使用的半導(dǎo)體材料二硒化鉬對(duì)光具有很高的反應(yīng)性。

研究人員制造了厚度小于一納米（十億分之一米）的二硒化鉬薄片，并將該二維晶體夾在兩層其他材料之間，它們像鏡子一樣反射光粒子。Anton-Solanas解釋說：“這種結(jié)構(gòu)就像是籠子里的燈光?！蔽锢韺W(xué)家稱其為“微腔”。

Anton-Solanas和他的同事們將裝置冷卻到比絕對(duì)零值高幾度的水平，并使用短脈沖激光激發(fā)激子極化子。在超過一定強(qiáng)度后，他們觀察到樣品的發(fā)光突然增加。這與其他證據(jù)一起使他們得出結(jié)論，他們已經(jīng)成功地利用激子極化子產(chǎn)生了玻色-愛因斯坦凝聚體。

Anton-Solanas表示從理論上講，這種現(xiàn)象可用于僅基于一層原子來構(gòu)造相干光源。這意味著我們已經(jīng)制造出了最小的固態(tài)激光器。研究人員相信，使用其他材料也可以在室溫下產(chǎn)生這種效果，因此從長(zhǎng)遠(yuǎn)來看，它也適用于實(shí)際應(yīng)用。小組朝這個(gè)方向進(jìn)行的第一個(gè)實(shí)驗(yàn)已經(jīng)成功。

▲圖3. 非線性極化子發(fā)射和發(fā)射強(qiáng)度與泵浦功率的關(guān)系

圖解：a–c, 極化強(qiáng)度色散關(guān)系圖以假色標(biāo)度編碼，泵浦功率（P）為0.21Pth（a）,2.18Pth（b）和6.49Pth（c）。d–f，積分光致發(fā)光（對(duì)數(shù)標(biāo)度）（d），發(fā)射能量（e）和線寬（f）隨泵浦功率的變化（對(duì)數(shù)標(biāo)度）。

本文來源：Bosonic condensation of exciton–polaritons in an atomically thin crystal, Nature Materials (2021). DOI: 10.1038/s41563-021-01000-8