北京工業(yè)大學(xué)蔣毅堅(jiān)教授團(tuán)隊(duì)與東南大學(xué)徐春祥教授課題組、中科院半導(dǎo)體所譚平恒研究員課題組及英國(guó)曼徹斯特大學(xué)李琳院士課題組合作，在半導(dǎo)體光學(xué)微腔領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。首次采用光學(xué)氣化過飽和析出法，制備出了超薄壁ZnO單晶微米管光學(xué)微腔，實(shí)現(xiàn)了寬禁帶半導(dǎo)體高效多彩熒光調(diào)控、低閾值紫外激光輸出、片上集成光催化等功能，為半導(dǎo)體光學(xué)微腔的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與應(yīng)用提供了新的思路和技術(shù)方案。
“2017中國(guó)光學(xué)十大進(jìn)展”候選推薦
光學(xué)微腔是一類尺寸在微米量級(jí)的光學(xué)諧振腔。將光限制在很小的空間內(nèi)從而有效增強(qiáng)腔內(nèi)光與物質(zhì)的相互作用，是近年來介觀物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。常見的光學(xué)微腔包括琺珀腔、回音壁腔以及光子晶體腔。其中，回音壁微腔是通過光密介質(zhì)/光疏介質(zhì)界面連續(xù)全反射，將光子長(zhǎng)時(shí)間地局限在微腔內(nèi)形成回音壁模式的諧振腔，可比相同尺寸下其他微腔的品質(zhì)因子高出幾個(gè)數(shù)量級(jí)，具有容易制作和集成的優(yōu)勢(shì)，已成為光學(xué)微腔領(lǐng)域研究重點(diǎn)之一。近年來，具有天然六角形貌的ZnO寬禁帶半導(dǎo)體光學(xué)回音壁微腔在紫外激光輸出方面取得了重要進(jìn)展，然而受限于ZnO微腔的制備工藝，很難在保持微腔高品質(zhì)因子的同時(shí)又減小模式體積，從而導(dǎo)致ZnO光學(xué)微腔的優(yōu)勢(shì)無法充分發(fā)揮。
針對(duì)這一難題，蔣毅堅(jiān)研究團(tuán)隊(duì)提出并采用光學(xué)氣化過飽和析出法，生長(zhǎng)超薄壁ZnO單晶微米管的新型微腔。該方法巧妙地結(jié)合了ZnO高溫下分解和光學(xué)浮區(qū)爐中溫度場(chǎng)均勻的特點(diǎn)，在富氧環(huán)境下使Zn原子達(dá)到過飽和狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)氣相析出自組裝反應(yīng)，通過“增材-減材”方式，在保證高品質(zhì)因子的前提下減小微腔的模式體積。采用該方法生長(zhǎng)的ZnO微米管長(zhǎng)度可達(dá)1 cm，直徑50~100 μm，壁厚750 nm，支持多種光學(xué)諧振模式，如圖1所示。
圖1 超薄壁ZnO單晶微米管光學(xué)微腔的形貌圖及光學(xué)特性
研究團(tuán)隊(duì)通過超薄壁ZnO光學(xué)微腔中基于Purcell效應(yīng)的熒光增強(qiáng)以及穩(wěn)定受主態(tài)，實(shí)現(xiàn)了溫度調(diào)控多彩高效熒光。在室溫至500 oC范圍內(nèi)，ZnO微米管微腔熒光顏色從近白色到紫色再到藍(lán)紫色，利用高品質(zhì)因子微腔特性克服了傳統(tǒng)ZnO材料激子以及施主-受主對(duì)(DAP)發(fā)光峰高溫下易淬滅的不足，在低功率密度激發(fā)光輻照下（10 mW/cm2），實(shí)現(xiàn)了ZnO微米管的高效熒光調(diào)控 (如圖2(a)~(b) )，為ZnO作為溫度調(diào)控高效無機(jī)熒光材料的潛在應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
在紫外激光輸出方面，超薄壁ZnO微米管微腔基于波導(dǎo)光學(xué)回音壁模式（Wave - Guided Whispering Gallery Modes, WG - WGMs），通過光波在微米管內(nèi)外壁間以全反射傳播，同時(shí)滿足相位匹配條件實(shí)現(xiàn)光學(xué)諧振；相較傳統(tǒng)六邊形微米棒光學(xué)回音壁模式，波導(dǎo)光學(xué)回音壁模式在保持較高的品質(zhì)因子（103 ~ 104）前提下顯著減小模式體積（低于微米棒兩個(gè)數(shù)量級(jí)），有效增強(qiáng)光子與激子間相互作用，實(shí)現(xiàn)低閾值激子激光輸出，抽運(yùn)閾值5.5 µW（如圖2(c)~(e)），為片上集成低功耗寬禁帶微米級(jí)激光器件提供了全新的技術(shù)實(shí)現(xiàn)方案。
圖2 超薄壁ZnO微米管微腔多彩高效熒光調(diào)控和波導(dǎo)光學(xué)回音壁模式紫外激子激光輸出
另一方面，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了超薄壁ZnO微米管片上微流道光催化降解結(jié)構(gòu)，利用超薄壁ZnO微米管微腔限光特性、高比表面以及Zn空位提供的額外催化位，實(shí)現(xiàn)了片上集成單根微米管動(dòng)態(tài)高效光催化降解有機(jī)染料分子，如圖3。同時(shí)，利用ZnO微米管大尺寸以及可循環(huán)利用性，克服了傳統(tǒng)納米光催化劑在回收和抗光腐蝕方面的缺陷，在片上集成半導(dǎo)體微結(jié)構(gòu)、實(shí)現(xiàn)微流道芯片動(dòng)態(tài)催化降解以及提高片上催化性能等方面具有可期的應(yīng)用前景。
圖3 超薄壁ZnO微米管微腔在片上集成微流道光催化降解中的應(yīng)用
該成果對(duì)于寬禁帶半導(dǎo)體光學(xué)微腔應(yīng)用領(lǐng)域的研究具有重要意義，為高品質(zhì)半導(dǎo)體光學(xué)微腔的設(shè)計(jì)及制備提供了新方法；基于半導(dǎo)體微腔實(shí)現(xiàn)了溫度調(diào)控多彩高效熒光，克服了ZnO單晶高溫?zé)晒獯銣绲牟蛔?，為高溫高效無機(jī)半導(dǎo)體熒光材料開辟了新方向；利用超薄壁ZnO微米管中波導(dǎo)光學(xué)回音壁模式，實(shí)現(xiàn)了低閾值的紫外激子激光激射，為ZnO基高品質(zhì)因子低模式體積的激光微腔的結(jié)構(gòu)提供了新選擇；在高效的、可重復(fù)利用的光催化微流道結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中，ZnO微米管微腔克服了傳統(tǒng)納米光催化劑在回收和抗光腐蝕方面的不足，為大尺寸高效光催化劑的應(yīng)用提供了新思路。研究團(tuán)隊(duì)未來將利用超薄壁ZnO微米管微腔獨(dú)特的結(jié)構(gòu)特征與光學(xué)特性，與新型發(fā)光材料相結(jié)合，拓展其應(yīng)用領(lǐng)域并探索微米管結(jié)構(gòu)半導(dǎo)體高效發(fā)光器件的研發(fā)。
相關(guān)研究成果以A Novel Ultra-Thin-Walled ZnO Microtube Cavity Supporting Multiple Optical Modes for Bluish-Violet Photoluminescence, Low-Threshold Ultraviolet Lasing and Microfluidic Photodegradation為題，發(fā)表在NPG Asia Materials [ 9 , e442 (2017)] 上 。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金（11674018）以及北京市科技新星計(jì)劃（Z171100001117101）項(xiàng)目的資助支持。
論文鏈接：
https://www.nature.com/articles/am2017187
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