2022年度上海市科學(xué)技術(shù)獎

強(qiáng)國復(fù)興有我

優(yōu)秀創(chuàng)新成果展示

今年5月，科技藍(lán)閃耀上海。期間，暌違兩年的上海市科學(xué)技術(shù)獎于5月26日在上海展覽中心再度揭曉。胸懷“國之大者”，堅(jiān)持“四個(gè)面向”，一大批標(biāo)志性成果競相涌現(xiàn)，為正處于關(guān)鍵躍升期的上海國際科技創(chuàng)新中心建設(shè)增添底色和亮度。

2022年度上海市科學(xué)技術(shù)一等獎獲獎項(xiàng)目優(yōu)秀創(chuàng)新成果來啦！本欄目以“強(qiáng)國復(fù)興有我”為主題，重點(diǎn)圍繞項(xiàng)目要解決的問題、取得的重要創(chuàng)新、實(shí)際應(yīng)用效果等方面，向社會公眾展示獲獎成果。

本期“檔案”大揭秘

項(xiàng)目名稱：超快強(qiáng)光場驅(qū)動的空氣激光研究

完成單位：中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所 等

完成人：程 亞 等

獎勵(lì)等級：自然科學(xué)獎一等獎

激光誕生60多年來，各類激光器相繼問世，而且每種新型激光的誕生都推動了一個(gè)重大應(yīng)用領(lǐng)域的形成。傳統(tǒng)激光依托于人們精心設(shè)計(jì)的各種機(jī)械或光學(xué)器件。在現(xiàn)實(shí)生活中，雖然可以實(shí)現(xiàn)激光器的移動，但是需要交通工具來承載和搬運(yùn)。對于大氣遙感應(yīng)用而言，最理想的激光是直接以空氣為增益介質(zhì)，利用短脈沖強(qiáng)激光的遠(yuǎn)程激發(fā)作用，在空中任意位置隨時(shí)隨地制造出高亮度激光，用于探測大氣中的痕量污染物分子或病毒分子。這對于環(huán)境保護(hù)、流行病預(yù)防、國防安全均具有重大意義。然而，實(shí)現(xiàn)這樣的新型激光需要原理上的突破。

圖1. 遠(yuǎn)程空氣激光概念圖。

基于強(qiáng)場超快激光與空氣極端非線性作用產(chǎn)生的“空氣激光”，正是滿足上述需求的光源。圖1展示了遠(yuǎn)程空氣激光的概念圖，它是高能量飛秒激光驅(qū)動大氣分子及其衍生物產(chǎn)生的高亮度、窄線寬、高準(zhǔn)直的相干激射。它不需要諧振腔，可以隨時(shí)隨地產(chǎn)生；它在飛秒激光誘導(dǎo)的狹長等離子體通道內(nèi)相干建立，具有很好的方向性；它還擁有無與倫比的細(xì)銳光譜，其精細(xì)的光譜分辨能力甚至可以捕捉同位素分子的微小差異。因此，使用空氣激光這一“新利器”能夠?qū)Υ髿膺M(jìn)行精確“診斷”。同時(shí)，空氣激光是人們首次利用隧穿電離產(chǎn)生光學(xué)增益，蘊(yùn)含著突破傳統(tǒng)光電離圖像的新穎物理機(jī)制。所以，空氣激光的發(fā)現(xiàn)，拓展了現(xiàn)有強(qiáng)場原子分子物理的研究范疇，開辟了超強(qiáng)超快光物理領(lǐng)域的新前沿。

01

意外發(fā)現(xiàn)，開辟領(lǐng)域前沿

超強(qiáng)超短激光與氣體介質(zhì)作用能夠產(chǎn)生高次諧波、超連續(xù)白光、太赫茲輻射等一系列新型相干輻射，而這些輻射通常都覆蓋較寬的光譜范圍，這是由驅(qū)動脈沖的高光強(qiáng)、短脈寬特性所導(dǎo)致的。2011年，中國科學(xué)院上海光機(jī)所與吉林大學(xué)等單位合作，利用中紅外可調(diào)諧飛秒激光研究平臺，開展了深隧穿區(qū)飛秒激光與物質(zhì)相互作用研究與探索。在這一新穎的光場條件下，出人意料地發(fā)現(xiàn)了強(qiáng)光場驅(qū)動空氣分子電離產(chǎn)生的窄線寬、高亮度、多波長相干輻射（圖2），其被廣泛地稱為空氣激光。

圖2. 超快強(qiáng)光場產(chǎn)生的多波長空氣激光及相關(guān)能級圖 [Phys. Rev. A 84, 051802(R) (2011)]。

強(qiáng)場電離誘導(dǎo)的空氣激光現(xiàn)象被報(bào)道后，來自美國、法國、加拿大、日本、奧地利等國的諸多國際頂尖研究組紛紛開展了相關(guān)研究，由此掀起了空氣激光研究的熱潮。當(dāng)前，空氣激光已發(fā)展成為超強(qiáng)超快光物理領(lǐng)域的前沿方向，被蔡司獎獲得者、日內(nèi)瓦大學(xué)Jean-Pierre Wolf教授等認(rèn)為是“一個(gè)活躍的研究領(lǐng)域”。光學(xué)與光電子學(xué)領(lǐng)域的多個(gè)重要國際會議（如CLEO、PQE、COFIL、ISUPTW等）均組織了空氣激光專題。這一原創(chuàng)發(fā)現(xiàn)被公認(rèn)是強(qiáng)場驅(qū)動空氣激光領(lǐng)域的源頭。被德國馬克斯·波恩研究所、俄羅斯科學(xué)院強(qiáng)電流電子研究所、北京大學(xué)等科研機(jī)構(gòu)發(fā)表的10篇SCI論文評價(jià)為“首次”報(bào)道/發(fā)現(xiàn)/觀測等；被奧地利科學(xué)院院士Andrius Baltuska評價(jià)為“提出了第一個(gè)解釋”；被沃爾夫獎得主、美國科學(xué)院院士Paul Corkum團(tuán)隊(duì)作為命名“空氣激光”術(shù)語的參照性工作唯一引用。

02

撥云見日，揭開機(jī)理之謎

氮?dú)怆x子空氣激光是復(fù)雜光場與分子相干波包多體相互作用的結(jié)果。在該過程中，氮?dú)怆x子的電子態(tài)、 振動態(tài)、轉(zhuǎn)動態(tài)均被相干激發(fā)且不同自由度間相互耦合，不同激發(fā)自由度對氮?dú)怆x子激光增益的貢獻(xiàn)相互交織，核心機(jī)制難以甄別。因此，強(qiáng)場電離誘導(dǎo)的空氣激光現(xiàn)象被報(bào)道后，其增益機(jī)制眾說紛紜，莫衷一是。

2016年，項(xiàng)目合作團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出電離-耦合模型，該模型揭示了多電子態(tài)耦合和核波包的快速振動能夠有效調(diào)制光場中氮?dú)怆x子激發(fā)態(tài)布居，從而保障了在很寬的激光參數(shù)區(qū)間均可以穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)（圖3），進(jìn)而產(chǎn)生空氣激光。該模型包含了傳統(tǒng)隧穿電離所忽略的共振相互作用與核波包動力學(xué)的貢獻(xiàn)，而這恰恰實(shí)現(xiàn)了被P. Corkum教授等認(rèn)為是“有悖于物理直覺的離子激發(fā)態(tài)布居占優(yōu)”的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)效應(yīng)。

圖3. 超快強(qiáng)光場驅(qū)動氮分子電離產(chǎn)生粒子數(shù)反轉(zhuǎn)的物理機(jī)制 [Phys. Rev. Lett. 116, 143007 (2016)]。

上述發(fā)現(xiàn)不僅揭開了空氣激光機(jī)理之謎，而且提供了具有普適意義的新物理機(jī)制，因此也被進(jìn)一步拓展到其它物質(zhì)體系。例如，日內(nèi)瓦大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)受到該研究工作的啟發(fā)，進(jìn)一步研究了惰性原子體系中類似的增益機(jī)制。

03

大氣診斷，發(fā)揮用武之地

自空氣激光發(fā)現(xiàn)以來，其遠(yuǎn)程探測應(yīng)用就引起包括美國科學(xué)院院士Marlan Scully團(tuán)隊(duì)、奧地利科學(xué)院院士Andrius Baltuska團(tuán)隊(duì)、瑞典兩院院士Marcus Alden團(tuán)隊(duì)在內(nèi)的一批國際頂尖研究團(tuán)隊(duì)的關(guān)注。由此，也引發(fā)了空氣激光技術(shù)手段的競爭，各國科學(xué)家均試圖產(chǎn)生更遠(yuǎn)更強(qiáng)的空氣激光，以實(shí)現(xiàn)遙感應(yīng)用。維也納科技大學(xué)、美國空軍實(shí)驗(yàn)室以及亞利桑那大學(xué)組成的國際聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)利用美國勞倫斯-利弗莫爾國家實(shí)驗(yàn)室的大型激光裝置開展了同類研究，創(chuàng)造了當(dāng)時(shí)最強(qiáng)的空氣激光紀(jì)錄。

然而，如何使用空氣激光這一“新利器”精確“診斷”大氣，是實(shí)現(xiàn)空氣激光應(yīng)用的首要科學(xué)問題。最近，上海光機(jī)所研究團(tuán)隊(duì)給出了答案。他們利用空氣激光，發(fā)展了一種高靈敏度的相干拉曼光譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了大氣中溫室氣體濃度的定量檢測、多組分同時(shí)探測和CO2同位素識別，探測靈敏度達(dá)到0.03%，信號穩(wěn)定性達(dá)到2%（圖4）。

基于空氣激光的多組分大氣分子靈敏檢測的基本原理如圖4(a)所示。當(dāng)一束短脈沖強(qiáng)激光聚焦到空氣中，不僅可以激發(fā)大氣中污染物分子和溫室氣體的相干振動，而且還能夠建立光學(xué)增益產(chǎn)生空氣激光。當(dāng)焦點(diǎn)區(qū)產(chǎn)生的空氣激光遇到相干振動的分子，就會散射出新的波長，產(chǎn)生相干拉曼信號。通過記錄拉曼信號與空氣激光的頻移，即“拉曼指紋”，便可以獲得每種分子特有的“身份”信息。

圖4. 基于空氣激光的多組分復(fù)雜大氣分子靈敏檢測原理與應(yīng)用 [Ultrafast Science 2022, 9761458 (2022)]。

該技術(shù)具有三大優(yōu)勢和特色：一、充分發(fā)揮了空氣激光在時(shí)間、頻譜和空間三大維度上的優(yōu)勢，極大降低了對空氣激光能量的要求，無需波長調(diào)諧，而且泵浦光和空氣激光的天然延時(shí)能夠有效抑制非共振四波混頻背景；二、結(jié)合了飛秒激光多組分激發(fā)和空氣激光高光譜分辨的雙重優(yōu)勢，具備多組分同時(shí)檢測和同位素分子甄別的獨(dú)特能力；三、繼承傳統(tǒng)相干拉曼散射強(qiáng)度高、方向性好等優(yōu)勢的同時(shí)，將傳統(tǒng)多光束相干拉曼散射簡化為單光束，光路簡單，無需多光束多色場時(shí)空精密控制，適用于高溫高壓極端環(huán)境和復(fù)雜大氣環(huán)境。由此可見，基于空氣激光的拉曼光譜技術(shù)是一種共性的相干檢測技術(shù)，尤其適用于復(fù)雜的應(yīng)用場景。

飛秒激光激發(fā)大氣，在最尋常的介質(zhì)中造就了不尋常的激光——空氣激光?？諝饧す庠谒泶╇婋x過程中產(chǎn)生增益放大，刷新了人們對強(qiáng)場光電離基本物理圖像的認(rèn)知，開辟了超強(qiáng)超快光物理領(lǐng)域的新前沿?？諝饧す庀蚬舛?，以其超高的亮度、超好的方向性、超精細(xì)的光譜，記錄了大氣中痕量分子信息，成為大氣診斷的神兵利器。未來，相信經(jīng)過科研人員的不懈努力，空氣激光不僅可以促進(jìn)超快光學(xué)、量子光學(xué)、原子分子光物理等基礎(chǔ)學(xué)科方向的融合發(fā)展，而且能夠在環(huán)境科學(xué)和軍事國防領(lǐng)域發(fā)揮更大作用。

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