空化氣泡可以通過在水中聚焦強激光，在光學(xué)擊穿后從等離子體中產(chǎn)生。快速動力學(xué)與氣體和液體的極端狀態(tài)有關(guān)，尤其是在新生狀態(tài)。這為探測遠離平衡的水和水蒸氣提供了獨特的設(shè)置。然而，由于對比度和分辨率的限制，目前的光學(xué)技術(shù)不能量化這些早期狀態(tài)。由哥廷根大學(xué)領(lǐng)導(dǎo)的研究小組與德國電子同步器 (DESY) 和歐洲 X 射線自由電子激光器 (European XFEL) 一起使用了一項涉及全息閃光成像和納米聚焦 X 射線激光脈沖的創(chuàng)新技術(shù)。該研究發(fā)表2021年6月8日發(fā)表在Nature Communications上。

液體中小的瞬態(tài)或強烈驅(qū)動的空化氣泡表現(xiàn)出一系列有趣的非線性效應(yīng)。它們可能會經(jīng)歷劇烈的坍塌，這與向液體中發(fā)射沖擊波、高壓縮、氣泡介質(zhì)加熱、光發(fā)射（聲致發(fā)光）或化學(xué)反應(yīng)有關(guān)。在固體表面或界面附近，它們會形成液體射流，導(dǎo)致材料腐蝕。在超聲波驅(qū)動的多氣泡系統(tǒng)（聲空化）中，氣泡的相互作用及其與聲場的相互作用會導(dǎo)致結(jié)構(gòu)形成和集體行為。除了非平衡物理學(xué)的基本方面，這些過程還與一系列醫(yī)療程序相關(guān)，例如在白內(nèi)障手術(shù)中乳化組織或氣泡介導(dǎo)的藥物輸送。了解空化氣泡和動力學(xué)對于聲化學(xué)、超聲波清洗和腐蝕預(yù)防也很重要。

對于空化氣泡的良好控制實驗，通常使用短激光脈沖，通過從激光產(chǎn)生的等離子體過渡到熱的壓縮氣泡核，最后到液體環(huán)境中膨脹的氣體和蒸汽氣泡，從而產(chǎn)生氣蝕氣泡。從等離子體到氣泡的這種轉(zhuǎn)變、等離子體的生長、等離子體的隨后冷卻和介質(zhì)中沖擊波的產(chǎn)生，以及氣泡中物質(zhì)的精確狀態(tài)仍然難以捉摸。幾十年來，研究空化動力學(xué)的主要工具一直是聲學(xué)方法、光泵浦探測光譜和光學(xué)成像，高速 ICCD 相機每秒高達 1 億幀。最近隨著光學(xué)傳感器靈敏度的提高，可以直接對多氣泡場中的氣泡振蕩和聲致發(fā)光進行成像。同樣，使用聲學(xué)方法和光學(xué)方法測量介電擊穿后的初始氣泡形成和沖擊波發(fā)射，例如明暗場成像、光學(xué)干涉測量、紋影攝影和條紋成像。然而，由于尺度小和動力學(xué)快，在介電擊穿和坍塌過程中氣泡內(nèi)部及其附近環(huán)境的成像仍然存在未解決的挑戰(zhàn)。光學(xué)方法受到長距離物鏡數(shù)值孔徑的限制，需要對離界面足夠遠的空化氣泡進行成像。需要亞納秒時間分辨率和亞微米空間分辨率來跟蹤相界的運動和氣泡內(nèi)部的動力學(xué)。在沒有直接成像方法的情況下，已從發(fā)射光的光譜測量中推斷出坍塌氣泡狀態(tài)的知識，并基于模型計算。在此之前的研究已經(jīng)開發(fā)了幾種模型來描述液體中介電擊穿的非線性現(xiàn)象和以下空化動力學(xué)。然而，氣泡動力學(xué)演化和相界結(jié)構(gòu)的許多方面仍不清楚。懸而未決的問題涉及例如不均勻性的存在、會聚沖擊的存在，甚至更根本的是氣泡和周圍沖擊波在不同狀態(tài)下的確切空間密度和壓力分布。

在這項研究中，來自德國哥廷根大學(xué)、德國電子同步加速器研究所(DESY)、歐洲X射線自由電子激光裝置(XFEL)的研究人員展示了使用單個X射線自由電子激光 (X-ray free-electron laser, XFEL) 脈沖對空化氣泡進行近場全息成像。

圖1. MID 儀器空化的全息成像

▲圖解：a. FEL X 射線脈沖被鈹 CRL 聚焦到納米光斑尺寸。在 X 射線焦點后面放置一個裝有水的比色皿。泵浦激光由透鏡聚焦，并由隨后的平面鏡反射到水中以播種氣泡。X 射線和激光束是反平行的。X 射線束穿過激光鏡中的一個小孔到達 X 射線探測器。X射線焦點與激光焦點之間的距離，即空化的種子點，z01 = 144 mm，X射線焦點與探測器之間的距離z02 = 9578 mm。高速光學(xué)相機觀察垂直于 X 射線束的氣泡形成。比色皿壁上的麥克風(fēng)記錄空化事件的聲學(xué)信號。b. 實驗的時間安排。泵浦激光器在 FEL 脈沖之前的時間 Δt 激發(fā)空化氣泡。光學(xué)高速相機獲取一系列圖像，第一幀與泵浦激光脈沖同步。聲學(xué)的麥克風(fēng)信號被記錄（mic）。c. 光學(xué)高速相機的圖像序列。第一幀（左）顯示等離子火花。以下幀相對于第一幀具有 40 μs、140 μs 和 160 μs（從左到右）的時間延遲。d. 不同時間 Δt 空化事件的空光束校正 X 射線全息圖，如左上角所示。全息圖在內(nèi)部界面（氣體/沖擊波）和外部界面（沖擊波/平衡水）處顯示出強烈的對比。比例尺：50 μm (a, d), 500 μm (c)。

該團隊首先通過在水中聚焦紅外激光脈沖來產(chǎn)生空化，從而產(chǎn)生半徑為千分之幾毫米的微小氣泡，這是一種在液體中形成充滿蒸汽的小空腔（即氣泡）的現(xiàn)象。研究人員用同步但仔細控制的延遲 X 射線脈沖觀察了膨脹的氣泡。

與可見光相比，折射和散射會模糊圖像，X 射線成像不僅可以解析氣泡和沖擊波內(nèi)部的形狀，還可以解析其密度分布。這使研究人員能夠生成微小氣泡的X射線全息圖，并記錄包含數(shù)千個事件的大型數(shù)據(jù)流，然后研究人員通過專門設(shè)計的‘解碼算法’對其進行分析，以獲得氣泡中氣體的密度和沖擊波周圍。由于產(chǎn)生效果的播種激光脈沖和測量效果的X射線脈沖之間的時間延遲得到良好控制，因此該團隊可以錄制該過程。

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該實驗結(jié)果已經(jīng)挑戰(zhàn)了當(dāng)前的科學(xué)理解，并將幫助其他科學(xué)家開發(fā)更好的模型。哥廷根大學(xué) X 射線物理學(xué)教授 Tim Salditt 教授解釋說：“盡管水是地球上最重要的液體，但關(guān)于這種神秘而難以捉摸的物質(zhì)，仍有很多東西需要了解。多虧了水的獨特性質(zhì)。歐洲 XFEL 產(chǎn)生的 X 射線激光輻射，以及我們新的單發(fā)全息方法，我們現(xiàn)在可以觀察極端條件下蒸汽和液態(tài)水中的真實情況?！?/p>

這項研究技術(shù)為與其他應(yīng)用相關(guān)的過程提供了見解，例如，空化可能是泵或螺旋槳中流體的不良影響，但它可以用于材料的激光加工或修改化學(xué)反應(yīng)。在激光手術(shù)中，通過激光脈沖在組織中有意地在微小氣泡中產(chǎn)生沖擊波和壓縮氣體。將來，可以使用這個新開發(fā)的方法，在微觀層面和高時間分辨率下詳細‘拍攝’這些過程。

本文來源：M. Vassholz et al, Pump-probe X-ray holographic imaging of laser-induced cavitation bubbles with femtosecond FEL pulses, Nature Communications (2021).