來自各種研究組織的大型國際科學(xué)家團(tuán)隊，包括美國能源部（DOE）的阿貢國家實驗室（Argonne National Laboratory），已開發(fā)出一種方法，該方法可顯著提高使用X射線自由電子激光器（XFEL）可實現(xiàn)的超快時間分辨率。它可能會導(dǎo)致在設(shè)計新材料和更有效的化學(xué)過程方面取得突破。

圖注：X射線自由電子激光器（XFEL）氖氣測量的藝術(shù)描繪。光電子與俄歇電子的發(fā)射之間固有的延遲會導(dǎo)致分析數(shù)據(jù)中的特征橢圓。 原則上，可以像鐘針一樣讀取橢圓周圍各個數(shù)據(jù)點的位置，以顯示衰減過程的精確時序。

X射線自由電子激光器（XFEL）設(shè)備是粒子加速器和激光技術(shù)的強大組合，可產(chǎn)生極其明亮和超短的X射線脈沖，用于科學(xué)研究?！袄眠@項技術(shù)，科學(xué)家現(xiàn)在可以追蹤在十億分之一秒（飛秒）內(nèi)發(fā)生的過程，其大小可降至原子級以下?！?阿貢大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程部門的物理學(xué)家吉爾斯·杜米說，“我們的方法可以實現(xiàn)更快的速度。”

X射線自由電子激光器（XFEL）最有前途的應(yīng)用之一是生物科學(xué)。在這樣的研究中，科學(xué)家甚至可以在激光X射線的輻射破壞樣品之前，就了解生命基本生物學(xué)過程如何隨時間變化。在物理和化學(xué)領(lǐng)域，這些X射線還可以以飛秒的快門速度揭示自然界發(fā)生的最快過程。這樣的過程包括化學(xué)鍵的產(chǎn)生和破壞，以及薄膜表面上原子的振動。

十多年來，X射線自由電子激光器（XFEL）發(fā)射出了強大的飛秒X射線脈沖，近來飛躍進(jìn)入了亞飛秒范圍（秒）。但是，在這些微小的時間尺度上，很難使在樣品中產(chǎn)生反應(yīng)的X射線脈沖與“觀察”到該脈沖的激光脈沖同步，這個問題被稱為定時抖動。

首席作者丹·海恩斯（Dan Haynes）是馬克斯·普朗克物質(zhì)與結(jié)構(gòu)動力學(xué)研究所的博士生，他說：“這就像試圖在比賽的最后階段拍攝照片，因為在最后十秒內(nèi)的任何時候相機的快門可能會在任何時候激活?！?/p>

為了避免抖動問題，研究團(tuán)隊提出了一種開創(chuàng)性，高度精確的方法，稱為“自參考阿秒條紋”。該團(tuán)隊通過在直線加速器相干光源（SLAC國家加速器實驗室的DOE科學(xué)用戶設(shè)施辦公室）上測量氖氣的基本衰減過程，來演示他們的方法。

杜米和他當(dāng)時的顧問俄亥俄州立大學(xué)教授路易斯·迪馬羅（Louis DiMauro）于2012年首次提出了這一測量方法。

在稱為俄歇衰變的衰變過程中，X射線脈沖將樣品中的原子核電子彈射到原處。這導(dǎo)致它們被外部原子殼中的電子取代。隨著這些外部電子的松弛，它們釋放能量。該過程可以引發(fā)另一個電子的發(fā)射，稱為俄歇電子。輻射損壞是由于強烈的X射線和俄歇電子的持續(xù)發(fā)射而造成的，它們會迅速降解樣品。在X射線照射下，氖原子也發(fā)射電子，稱為光電子。

在將兩種電子都暴露于外部“條紋”激光脈沖后，研究人員在成千上萬次單獨測量中確定了它們的最終能量。

“通過這些測量，我們可以以亞飛秒的精度跟蹤時間的俄歇衰變，即使定時抖動大了一百倍?！?杜米說，“該技術(shù)依賴于這樣的事實，俄歇電子的發(fā)射比光電子稍晚，因此與條紋激光脈沖的不同部分相互作用?！?/p>

這個因素構(gòu)成了該技術(shù)的基礎(chǔ)。通過結(jié)合如此多的個人觀察，該團(tuán)隊能夠構(gòu)造出物理衰變過程的詳細(xì)地圖。根據(jù)這些信息，他們可以確定光電子與俄歇電子發(fā)射之間的特征時間延遲。

研究人員希望自我參照條紋技術(shù)將對超快科學(xué)領(lǐng)域產(chǎn)生廣泛的影響。從本質(zhì)上講，該技術(shù)使傳統(tǒng)的阿秒條紋光譜學(xué)可以擴(kuò)展到全球范圍內(nèi)的X射線自由電子激光器（XFEL），因為它們接近阿秒邊界。這樣，自參考條紋可以在不影響時間分辨率的前提下，受益于X射線自由電子激光器（XFEL）的靈活性和極高的強度，可以促進(jìn)一類新的實驗。