自2009 年美國直線加速器相干光源(LCLS)裝置的成功出光起，X射線自由電子激光的研究與應用已逐漸步入了一個新的階段。在LCLS上獲得的初期結(jié)果令全世界科學家為之驚嘆。
新的實驗工具與實驗技術(shù)總能為科學家們打開探索未知領域的新窗口，驗證人們理論上的預言。X射線成像是一種獨特而不可替代的技術(shù)。這一方面是由于X射線在固體中強大的穿透力，另一方面在于X射線的波長短到可以直接用于解析物質(zhì)的原子結(jié)構(gòu)。這些特性使得科學家可以推動基礎物理科學的發(fā)展，將X射線結(jié)構(gòu)成像應用到從新藥物研發(fā)到飛機發(fā)動機葉片分析的廣闊領域。
美國直線加速器相干光源(LCLS)的成功極大地推動了世界范圍內(nèi)基于加速器的X射線自由電子激光(XFEL)的發(fā)展。這種新型X射線光源為科學家們帶來了前所未有的機遇與挑戰(zhàn)。XFEL能夠產(chǎn)生比第三代同步輻射光源亮度高十億倍、脈沖短一萬倍、峰值強度高達1020W/cm2的相干X 光。為充分利用XFEL 這些優(yōu)異特性，迫切需要發(fā)展新的研究方法。
1 X射線自由電子激光
在過去的幾十年間，第三代同步輻射光源裝置一直是產(chǎn)生高強度X射線的最佳選擇。目前國際上有幾十臺同步輻射光源正在運行，為數(shù)萬名科學家服務。然而同步輻射并非激光，不具備相干性；若要產(chǎn)生激光，則需要電子聚集在間隔為輻射波長的相位上，這樣當它們通過波蕩器就能產(chǎn)生相干X射線。1971年，John Madey發(fā)現(xiàn)在波蕩器中運動的相對論性自由電子能與光相互作用從而產(chǎn)生相干輻射放大，自由電子激光(FEL)也因此得名。
在FEL 概念提出之后的20 年中，人們分別在遠紅外、近紅外和可見光波段建成了FEL 裝置。這些典型的FEL 都是基于直線加速器提供的相對論電子束通過優(yōu)化的波蕩器和諧振腔系統(tǒng)來實現(xiàn)的。然而，因為缺少適合短波長的光學諧振腔反射鏡材料，限制了自由電子激光推向X 射線波段。后來人們發(fā)現(xiàn)，作為增益介質(zhì)的電子束有一個獨特的性質(zhì)，即當其以接近光速沿自發(fā)輻射的方向運動時，電子束能與自發(fā)輻射持續(xù)耦合，并在一定條件下使電子束產(chǎn)生微聚束，微聚束又反過來加強自發(fā)輻射，從而建立一個正反饋放大機制直到飽和。這種產(chǎn)生FEL 的方式被稱為自放大自發(fā)輻射(SASE)，而基于SASE 機制的FEL 是沒有輸出波長限制的。
在SASE-FEL 中，輻射光強在波蕩器中呈指數(shù)增益。當達到飽和時，每個電子平均可以發(fā)射出103—104個X射線光子?？紤]到一個電子束團中一般有109—1010個電子，這就意味著每個SASE 輸出脈沖中大概有1012—1014個光子。圖1 給出了國際上一些主要的XFEL 和第三代同步輻射光源亮度的比較。
自上世紀90 年代科學家提出利用斯坦福直線加速器產(chǎn)生X射線激光起，美國和歐洲的幾個實驗室先后開展了一系列原理驗證及關鍵技術(shù)研究，直到2005 年，德國FLASH裝置在極紫外到軟X射線波段的FEL 出光并開始用戶實驗，成為世界首臺SASE FEL 用戶裝置。2009 年，美國SLAC 的LCLS 裝置的順利出光，標志著硬XFEL 時代的到來。目前LCLS 已經(jīng)可以產(chǎn)生覆蓋280 eV 到10 keV 的XFEL，輻射脈沖長度可以在2—4 fs～500 fs之間調(diào)節(jié)，輻射脈沖能量可超過3 mJ。日本的SACLA，意大利的FERMI@Elettra 也先后出光，目前正在建設的XFEL 還有德國的FLASH-II，韓國的PAL-XFEL，歐洲的European XFEL，以及瑞士的SwissFEL。
2 X射線自由電子激光的科學應用
利用SASE-FEL，科學家們可以研究同步輻射光源無法研究的時間和強度區(qū)域中的X 射線與物質(zhì)的相互作用。與同步輻射光源用戶類似，起初的用戶大多來自于物理學領域，爾后分子生物學科學家才成為重要的用戶。本文將重點強調(diào)XFEL 在物理研究中的應用。
XFEL 的科學應用將解答下述問題：化學鍵斷裂過程中原子是如何運動的？光致原子運動或者輻射損傷的反應通道是什么？這些原子運動規(guī)律是所有化學反應的基礎。原子核運動的時間尺度為飛秒級，價電子運動的時間尺度為百阿秒級，而內(nèi)層電子的運動會更快。XFEL 提供的超短脈沖和超高強度特性為原子尺度空間分辨的分子結(jié)構(gòu)動力學研究提供了強有力的工具。
2.1 空心原子與分子爆炸
原子、分子或團簇體系吸收超強、超快XFEL 將產(chǎn)生一些極端條件下的奇異物態(tài)。在LCLS 上開展的首批實驗的目的就在于觀測一些輕原子、分子體系在強場電離過程中的行為。
實驗表明，聚焦的X射線激光能將Ne 原子外的所有10 個電子依次剝離：內(nèi)層電子優(yōu)先吸收一個光子而被電離，內(nèi)層空穴被隨后的俄歇過程填補，直到所有電子被剝離。相反，N2分子吸收X射線光子后將失去兩個1s 電子而形成雙內(nèi)層空穴，超短XFEL 脈沖將減慢電離過程，抑制原子外圍電子的完全剝離。這個發(fā)現(xiàn)的重要意義在于，XFEL 的超短脈沖特性將能減小對生物樣品的輻射損傷，從而為散射成像提供可能。為了進一步研究輻射損傷的機理，利用XFEL 還開展了對C60 分子的實驗和理論模型研究。
2.2 泵浦—探針實驗
化學反應過程中的能流與電荷輸運決定于原子核與電子的位置與運動行為，泵浦—探針譜學是研究上述過程的重要實驗方法。LCLS上最近的一個實驗是，一束短脈沖近紅外激光使CH3-I 化學鍵斷裂，利用精確延時的超強XFEL脈沖觀測在斷裂過程中相互遠離的碎片的電荷與動能，可以提供電荷輸運在時間分辨和鍵長尺度分辨的重要信息。對于復雜分子，電荷輸運過程將涉及多個原子和多個化學鍵，時間分辨的瞬態(tài)俄歇電子譜能提供上述過程的快速拍照信息。
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