自激光產(chǎn)生以來，人們已經(jīng)利用非線性光學晶體材料中的各種非線性光學效應(倍頻、和頻、差頻等)成功的將激光的窗口擴大到深紫外、可見、紅外、太赫茲等范圍，并實現(xiàn)了寬帶相干光源和超快脈沖激光。中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)光物理實驗室李志遠研究員領導的L01課題組，近年致力于利用準相位匹配技術(quasi-phase matching, QPM)實現(xiàn)高效率非線性轉換的研究，利用鈮酸鋰超晶格非線性晶體實現(xiàn)了多方向二次諧波的產(chǎn)生[Appl. Phys. Lett. 105, 151106 (2014)]以及寬帶二次諧波和三次諧波的同時產(chǎn)生[Light: Science & Applications 3, e189 (2014)]。

　　然而，要在單塊非線性晶體中實現(xiàn)更高次諧波的產(chǎn)生卻是一個難以攻克的關卡，這是由于在高次諧波實現(xiàn)的過程中涉及的非線性上轉換過程很多，而單塊晶體所能提供的倒格矢很難同時對這些過程中的相位失配進行補償。在世界范圍內，為了實現(xiàn)高轉換效率的高次諧波產(chǎn)生，只能利用多塊非線性晶體級聯(lián)使用，同時需要精細地控制每塊晶體的相位匹配條件，以獲得盡可能高的轉換效率。自非線性光學誕生50年以來，還沒有在單塊晶體中獲得高效的高次諧波產(chǎn)生。最近，該研究組利用原創(chuàng)性的科學思路和技術方案，在這一重要的科學難題上獲得了突破性的研究進展。該課題組利用啁啾結構非線性光子晶體具有寬帶倒格矢分布的特點，首次實現(xiàn)寬帶超連續(xù)高次諧波的產(chǎn)生，在單塊晶體中實現(xiàn)了二到八次諧波的同時產(chǎn)生。

　　課題組在沿光傳播的方向，將負疇的寬度選為固定值，通過改變正疇的寬度來改變極化的周期，實現(xiàn)了啁啾結構的周期性極化鈮酸鋰晶體(如圖1所示)，并利用高壓脈沖極化技術制備了1.6 cm長的實驗樣品。通過對啁啾結構中疇分布的位置函數(shù)進行傅里葉變換得到結構的倒格矢分布情況，如圖2(a)所示。理論分析表明，該具有啁啾結構的晶體具有多個寬帶的倒格矢帶分布，不僅能對高次諧波產(chǎn)生過程中各非線性過程的相位失配進行補償，還能使入射中紅外飛秒脈沖泵浦激光(基頻光)的各波長成分都能參與到高次諧波產(chǎn)生的非線性過程當中，從而充分利用激光線寬內的各成分能量，顯著提高非線性相互作用的強度，產(chǎn)生高亮度的高次諧波，如圖2(b)-(f)所示。

　　課題組用中紅外飛秒脈沖激光器進行實驗，當中紅外的飛秒激光(脈沖寬度115 fs, 平均功率20 mW, 帶寬3400-3800 nm, 重復頻率1 kHz,峰值功率0.17 GW)進入啁啾結構的樣品后，在輸出端看到了一個非常亮的白光光斑，用光柵對輸出光進行分光得到了0階和-1階的衍射光斑(圖3)，充分反映了從啁啾結構樣品輸出的光具有超連續(xù)寬帶的可見光分布。經(jīng)仔細的分析和計算，得到晶體內部的轉換效率約為18%(可見光波段400-800 nm)，遠高于用強激光轟擊原子氣體和等離子體獲得高次諧波的轉換效率。其中，各階諧波的轉換效率分別為：四次諧波(850-950 nm)~0.7%， 五次諧波(660-850 nm)~4.5%，六次諧波(560-660 nm)~7.2%，七次諧波(485-560 nm)~5.1%，八次諧波(350-485 nm)~1.2%。實驗結果表明，經(jīng)過特殊的設計，高階諧波的轉換效率可遠高于低階諧波。

　　相關的理論和實驗工作發(fā)表在8月20日出版的《物理評論快報》上(Phy. Rev. Lett., 2015, 115, 083902)，并申請了國家發(fā)明專利。

　　作者認為，啁啾結構非線性超晶格樣品的設計及其成功有多方面的要素。1. 非線性過程利用了鈮酸鋰晶體最大的非線性系數(shù)d33;2. 樣品提供了一系列的倒格矢帶，基本滿足級聯(lián)過程產(chǎn)生多階高次諧波的要求;3. 倒格矢帶有足夠的帶寬，可覆蓋泵浦飛秒激光的帶寬，從而最大限度地利用基頻光所有頻譜成分的能量;4. 泵浦光為飛秒脈沖激光，有高的峰值功率水平，可顯著提升非線性相互作用強度;5. 樣品為一維的非線性超晶格，各準相位匹配過程均為共線發(fā)生。共線的非線性過程有效精簡了光路調整的復雜度，并且避免了走離效應等缺陷，增加了非線性作用長度，進一步增加了高次諧波的轉換效率;6. 所有的非線性過程都在單塊晶體內部發(fā)生，避免了使用多塊級聯(lián)晶體帶來的晶體界面耦合損耗的問題。正是具備了如此之多的優(yōu)點，才使得在單塊非線性晶體中實現(xiàn)高效寬帶的高次諧波產(chǎn)生，從而在非線性光學的核心戰(zhàn)略問題上獲得突破性進展成為可能。

　　
圖1 啁啾結構非線性光子晶體的構造示意圖，圖來源：Physical Review Letters 期刊

　　圖2 啁啾結構非線性光子晶體中產(chǎn)生的高次諧波，圖來源：Physical Review Letters 期刊